MODEL PLATFORMS FOR THE COMPRESSION OF C-H AND C-X FUNCTIONALISATIONS MECANISTICA (Q3199898)
Jump to navigation
Jump to search
Project Q3199898 in Spain
| Language | Label | Description | Also known as |
|---|---|---|---|
| English | MODEL PLATFORMS FOR THE COMPRESSION OF C-H AND C-X FUNCTIONALISATIONS MECANISTICA |
Project Q3199898 in Spain |
Statements
88,944.07 Euro
0 references
163,350.0 Euro
0 references
54.45 percent
0 references
30 December 2016
0 references
29 December 2019
0 references
UNIVERSIDAD DE GERONA
0 references
17071
0 references
EXISTE UNA CLARA NECESIDAD DE MEJORAR LA SOSTENIBILIDAD Y/O SELECTIVIDAD DE LAS CATALISIS DE ACOPLAMIENTO CRUZADO, HASTA AHORA AMPLIAMENTE DOMINADAS POR EL PD, Y LOS METALES DE ACUÑACION (CU, AG, AU) PUEDEN LLENAR ESTE VACIO. POR OTRA PARTE, LA ACTIVACION SOSTENIBLE DEL ENLACE C-H ES LA PIEDRA ANGULAR PARA EL FUTURO DESARROLLO EN SINTESIS ORGANICA. EL CONTROL DE LA REACTIVIDAD Y SELECTIVIDAD ENTRE MULTIPLES ENLACES C-H ES UN RETO ENORME EN QUIMICA. UNA ESTRATEGIA ADECUADA ES SUSTITUCION DE LOS METALES PESADOS POR METALES DE LA 1A SERIE DE TRANSICION, MAS BENIGNOS Y BARATOS._x000D_ ELUCIDAR LOS MECANISMOS DE REACCION ES ESENCIAL PARA EL DESARROLLO DE CATALISIS SELECTIVAS. A PARTIR DE LOS CONOCIMIENTOS PREVIOS EN MECANISMOS DE PROCESOS DE FUNCIONALIZACION C-H Y C-X, SE UTILITZARAN PLATAFORMAS MODELO BIEN DEFINIDAS PARA ATRAPAR Y CARACTERIZAR LAS ESPECIES CLAVE, HASTA AHORA APENAS DETECTADAS O SIMPLEMENTE POSTULADAS. ESTA ESTRATEGIA SE APLICARA A DIFERENTES TRANSFORMACIONES: A) BUSQUEDA DE NUEVA SELECTIVIDAD EN ACOPLAMIENTOS CRUZADOS CATALIZADOS POR METALES DE ACUÑACION Y B) ACTIVACION Y FUNCIONALIZACION DE ENLACES C-H CON METALES DE LA 1ª SERIE DE TRANSICION._x000D_ WP1 SE CENTRA EN ESTUDIOS MECANISTICOS DE ACOPLAMIENTO CRUZADO CON CADA METAL DE ACUÑACION. NUESTRO CONOCIMIENTO SOBRE ESPECIES ARIL-CU(III) SE UTILIZARA EN EL DESARROLLO DE ACOPLAMIENTOS SELECTIVOS, UTILIZANDO LIGANDOS AUXILIARES ESPECIALMENTE DISEÑADOS Y SUSTRATOS ESTANDAR. POR OTRO LADO, EL USO DE AG Y AU EN ACOPLAMIENTOS CRUZADOS LIBRES DE OXIDANTES EXTERNOS HA SIDO MUY POCO ESTUDIADO. A PARTIR DE NUESTROS RECIENTES HALLAZGOS, EL OBJETIVO ES DESARROLLAR METODOLOGIAS DE ACOPLAMIENTO CRUZADO MEDIANTE CICLOS REDOX DE 2E- AG(I)/AG(III), Y AMPLIAR EL ABANICO DE NUCLEOFILOS Y SUSTRATOS. CON RESPECTO A LOS ACOPLAMIENTOS CATALIZADOS POR AU, NUESTRO OBJETIVO ES AMPLIAR LOS SUSTRATOS MEDIANTE EL USO DE GRUPOS DIRECTORES EXTRAIBLES. ADEMAS, OTRO OBJETIVO ESTRATEGICO COMBINARA LA CONOCIDA ACIDEZ DE LEWIS Y LA REACTIVIDAD DE ACOPLAMIENTO CRUZADO DE 2E- EN REACCIONES EN CASCADA ONE-POT._x000D_ WP2 CONSISTE EN EL USO DE PLATAFORMAS MODELO PARA ESTUDIAR MECANISTICAMENTE FUNCIONALIZACIONES C-H MEDIADAS POR CO Y NI, ASI COMO LA QUIMICA REDOX IMPLICADA. NOS CENTRAREMOS EN REACCIONES DE CICLACION CATALIZADAS POR CO PARA LA SINTESIS DE HETEROCICLOS Y LA DERIVATIZACION DE GRUPOS DIRECTORES. YA QUE EL NI(II) PUEDE ESTABILIZAR DIFERENTES GEOMETRIAS, VAMOS A EXPLORAR EN DETALLE EL PROCESO DE ACTIVACION C-H PARA FORMAR ESPECIES ARIL-NI(II) Y SU POSTERIOR FUNCIONALIZACION DENTRO DE LAS PLATAFORMAS MODELO MACROCICLICAS DISEÑADAS PARA FAVORECER ENTORNOS D4H Y OH._x000D_ EN WP3 SE DESARROLLARAN CATALIZADORES DE OXIDACION BASADOS EN CO, NI O CU PARA LA CONVERSION DE C-H EN ENLACES C-O. DADO QUE EXISTEN POCOS ESTUDIOS MECANISTICOS CON ESTOS METALES, UTILIZAREMOS PLATAFORMAS MODELO PARA PREPARAR ESPECIES METAL-OXIGENO DE ALTA VALENCIA. SE ADQUIRIRAN DETALLES DE SUS MECANISMOS DE ACCION A TRAVES DE EXTENSOS ESTUDIOS ESPECTROSCOPICOS Y ESPECTROMETRICOS. TAMBIEN INVESTIGAREMOS LA CATALISIS DE OXIDACION EN CAPSULAS SUPRAMOLECULARES MEDIATE LA FOTOGENERACION DE OXIGENO SINGLETE._x000D_ EN WP4, SE INVESTIGARA LA AMINACION DIRECTA DE ENLACES C-H CATALIZADA POR NITRENOS DE CU Y NI COMO ALTERNATIVA A LAS REACCIONES DE ACOPLAMIENTO C-N CONVENCIONALES. SE UTILIZARAN AZIDAS ORGANICAS PARA GENERAR LOS COMPUESTOS METAL-NITRENO, LOS CUALES SON LOS INTERMEDIOS DE REACCION CLAVES. ADEMAS, SE LLEVARA A CABO SU AISLAMIENTO Y ESTUDIOS DE REACTIVIDAD. (Spanish)
0 references
THERE IS A CLEAR NEED TO IMPROVE THE SUSTAINABILITY AND/OR SELECTIVITY OF CROSS-COUPLING CATALYSIS, HITHERTO WIDELY DOMINATED BY PD, AND ACUÑACION METALS (CU, AG, AU) CAN FILL THIS VOID. ON THE OTHER HAND, THE SUSTAINABLE ACTIVATION OF THE C-H LINK IS THE CORNERSTONE FOR FUTURE DEVELOPMENT IN ORGANIC SYNTHESIS. CONTROLLING THE REACTIVITY AND SELECTIVITY BETWEEN MULTIPLE C-H BONDS IS A HUGE CHALLENGE IN CHEMISTRY. An ADECTED STRATEGY is SUSTITUCTION OF THE METALS PESED by METALS OF THE 1st TRANSICTION SERIE, BENIGNS AND BARATOS._x000D_ elucidate ES ESSENTIAL REACTION MECHANISMS FOR THE DEVELOPMENT OF SELECTIVE CATALISIS. BASED ON PREVIOUS KNOWLEDGE IN PROCESSES MECHANISMS OF FUNCIONALISATION C-H AND C-X, WELL-DEFINED MODEL PLATFORMS ARE USED TO CATCH AND CHARACTERISE KEY SPECIES, SO FAR BARELY DETECTED OR SIMPLY POSTULATED. THIS STRATEGY WILL BE APPLIED TO DIFFERENT TRANSFORMATIONS: A) SEARCH OF NEW SELECTIVITY IN CRUZED COLLECTIONS catalysed by accumulation METALS AND B) ACTIVATION AND FUNCTIONALISATION OF C-H LINKS WITH METALS OF THE 1st TRANSICTION SERIE._x000D_ WP1 CENTRED IN MECANISTIC STUDIES OF COLLECTMENT CRUISED WITH EVERY METAL SCAFE. OUR KNOWLEDGE OF ARIL-CU(III) SPECIES WILL BE USED IN THE DEVELOPMENT OF SELECTIVE COUPLINGS, USING SPECIALLY DESIGNED AUXILIARY LIGANDS AND STANDARD SUBSTRATES. ON THE OTHER HAND, THE USE OF AG AND AU IN CROSS-COUPLING FREE OF EXTERNAL OXIDISERS HAS BEEN VERY LITTLE STUDIED. BASED ON OUR RECENT FINDINGS, THE AIM IS TO DEVELOP CROSS-COUPLING METHODS USING 2E-AG(I)/AG(III) REDOX CYCLES, AND TO EXPAND THE RANGE OF NUCLEOPHYLS AND SUBSTRATES. WITH RESPECT TO AU CATALYSED COUPLINGS, OUR GOAL IS TO EXPAND SUBSTRATES BY USING REMOVABLE STEERING GROUPS. In addition, another STRATEGIC OBJECTIVE will combine the well-known LEWIS ACIDECE and the 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY IN CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 CONSISTE IN THE USE OF MODEL PLATAFORMATIONS TO STUDY MECHANISHMENTAL C-H functionalisations mediated by CO and NI, as well as the IMPLICED REDOX QUIMICA. WE WILL FOCUS ON CICLACION REACTIONS CATALYSED BY CO FOR THE SYNTHESIS OF HETEROCYCLES AND THE DERIVATISATION OF STEERING GROUPS. Since NI(II) can stabilise different geometries, we are going to expand into detail the process of activation C-H to form ARIL-NI(II) SPECIES AND THEIR FUNCIONALISATION OF THE PLATAFORMS MACROCICLIC MODEL DESIGNED TO FAVORCE ENTORNES D4H and OH._x000D_ in WP3 OXIDATION CATALISERS based in CO, NI or C for the Conversion of C-H in C-O links will be developed. Given that there are some mechanistic STUDIES with these metals, we will use model PLATAFORMS to make metall-OXIGENOUS SPECIES of High VALENCE. DETAILS OF ITS MECHANISMS OF ACTION WILL BE OBTAINED THROUGH EXTENSIVE SPECTROSCOPIC AND SPECTROMETRICS STUDIES. We will also investigate the CATALISIS OF OXIDATION IN supramolecular chapters MEDIATE PHOTOGENERATION OF SINGLETE OXIGENATION._x000D_ IN WP4, the Direct Appointment of C-H Entries will be investigated by nitrenos of which and no more than ALTERNATIVE to C-N CONVENTIONAL COUNCIL REACTIONS. ORGANIC AZIDS WILL BE USED TO GENERATE THE METAL-NITRENE COMPOUNDS, WHICH ARE THE KEY REACTION INTERMEDIATES. IN ADDITION, ITS ISOLATION AND REACTIVITY STUDIES WILL BE CARRIED OUT. (English)
13 October 2021
0.5049412454736415
0 references
IL EST ÉVIDENT QU’IL EST NÉCESSAIRE D’AMÉLIORER LA DURABILITÉ ET/OU LA SÉLECTIVITÉ DE LA CATALYSE CROISÉE, JUSQU’À PRÉSENT LARGEMENT DOMINÉE PAR LA PD, ET ACUÑACION MÉTAUX (CU, AG, AU) PEUVENT COMBLER CE VIDE. D’AUTRE PART, L’ACTIVATION DURABLE DU LIEN C-H EST LA PIERRE ANGULAIRE DU DÉVELOPPEMENT FUTUR DE LA SYNTHÈSE ORGANIQUE. CONTRÔLER LA RÉACTIVITÉ ET LA SÉLECTIVITÉ ENTRE PLUSIEURS LIAISONS C-H EST UN ÉNORME DÉFI EN CHIMIE. Une STRATÉGIE ADECTE est LA DURITUCTION DES MÉTAUX PEUVÉS par MÉTAUX DE LA 1ère SÉRIE DE TRANSICTION, BENIGNS ET BARATOS._x000D_ elucidate ES ESSENTIAL REACTION MENISMS for THE DEVELOPMENT OF SELECTIVE Catalisis. SUR LA BASE DES CONNAISSANCES ANTÉRIEURES SUR LES MÉCANISMES DES PROCESSUS DE FUNCIONALISATION C-H ET C-X, DES PLATES-FORMES MODÈLES BIEN DÉFINIES SONT UTILISÉES POUR CAPTURER ET CARACTÉRISER DES ESPÈCES CLÉS, JUSQU’À PRÉSENT À PEINE DÉTECTÉES OU SIMPLEMENT POSTULÉES. CETTE STRATÉGIE S’APPLIQUERA À DIFFÉRENTES TRANSFORMATIONS: A) RECHERCHE DE LA NOUVELLE SÉLECTIVITÉ DANS LES COLLECTIONS CRUZÉES catalysées par l’accumulation des MÉTAUX ET B) ACTIVATION ET FONCTIONNEMENT DES LINKS C-H AVEC LES MÉTAUX DE LA 1ère SÉRIE DE TRANSICTION._x000D_ WP1 CENTRÉ DANS LES ÉTUDES MECANISTIQUES DE COLLECTEMENT COLLECTRÉ AVEC TOUTE MÉTAL Scafe. NOS CONNAISSANCES DES ESPÈCES ARIL-CU(III) SERONT UTILISÉES DANS LE DÉVELOPPEMENT DE COUPLAGES SÉLECTIFS, EN UTILISANT DES LIGANDS AUXILIAIRES SPÉCIALEMENT CONÇUS ET DES SUBSTRATS STANDARD. D’AUTRE PART, L’UTILISATION DE AG ET D’AU POUR LE COUPLAGE CROISÉ EXEMPT D’OXYDANTS EXTERNES A ÉTÉ TRÈS PEU ÉTUDIÉE. SUR LA BASE DE NOS RÉSULTATS RÉCENTS, L’OBJECTIF EST DE DÉVELOPPER DES MÉTHODES DE COUPLAGE CROISÉ EN UTILISANT DES CYCLES DE REDOX 2E-AG(I)/AG(III) ET D’ÉLARGIR LA GAMME DE NUCLEOPHYLS ET DE SUBSTRATS. EN CE QUI CONCERNE LES ATTELAGES CATALYSÉS AU, NOTRE OBJECTIF EST D’ÉTENDRE LES SUBSTRATS EN UTILISANT DES GROUPES DE DIRECTION AMOVIBLES. En outre, un autre OBJECTIF STRATÉGIQUE combinera le célèbre LEWIS ACIDECE et le 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY IN CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 consistent dans l’utilisation des PLATAFORMATIONS DE MODEL pour STUDY MECHANISHMENTAL C-H Functionizations médiées par CO et NI, ainsi que le REDOX QUIMICA impliqué. NOUS NOUS CONCENTRERONS SUR LES RÉACTIONS DE CICLACION CATALYSÉES PAR CO POUR LA SYNTHÈSE DES HÉTÉROCYCLES ET LA DÉRIVATION DES GROUPES DE PILOTAGE. Puisque NI(II) peut stabiliser différentes géométries, nous allons développer dans le détail le processus d’activation C-H pour former Aril-NI(II) SPECIES ET LEUR FUNCIONALISATION DES plataformes MACROCICLIC MODEL DESIGNED TO FAVORCE ENTORNES D4H et OH._x000D_ dans les catalisateurs WP3 OXIDATION basés en CO, ni ou C pour la conversion de C-H dans les liaisons C-O seront développés. Étant donné qu’il y a des STUDIES mécanistes avec ces métaux, nous utiliserons des plataformes modèles pour fabriquer des SPECIES métall-OXIGÉNIQUES de Haute VALENCE. LES DÉTAILS DE SES MÉCANISMES D’ACTION SERONT OBTENUS GRÂCE À DE VASTES ÉTUDES SPECTROSCOPIQUES ET SPECTROMETRICS. Nous étudierons également la Catalisis DE L’OXIDATION DANS LES chapitres supramoléculaires MEDIATE Photogénération DE SINGLETE OXIGENATION._x000D_ Dans WP4, la nomination directe d’Entries C-H fera l’objet d’une enquête par nitrenos dont et pas plus qu’ALTERNATIVE aux REACTIONS DU CONSEIL CONVENTIONNEL C-N. LES AZIDS ORGANIQUES SERONT UTILISÉS POUR GÉNÉRER LES COMPOSÉS MÉTAL-NITRÈNE, QUI SONT LES PRINCIPAUX INTERMÉDIAIRES DE RÉACTION. EN OUTRE, SES ÉTUDES D’ISOLEMENT ET DE RÉACTIVITÉ SERONT RÉALISÉES. (French)
4 December 2021
0 references
ES BESTEHT EINDEUTIG DIE NOTWENDIGKEIT, DIE NACHHALTIGKEIT UND/ODER SELEKTIVITÄT DER KREUZKOPPLUNGSKATALYSE ZU VERBESSERN, DIE BISHER VON PD DOMINIERT WURDE, UND ACUÑACION METALLE (CU, AG, AU) KÖNNEN DIESE LEERE FÜLLEN. ANDERERSEITS IST DIE NACHHALTIGE AKTIVIERUNG DES C-H-LINKS DER ECKPFEILER FÜR DIE ZUKÜNFTIGE ENTWICKLUNG IN DER ORGANISCHEN SYNTHESE. DIE KONTROLLE DER REAKTIVITÄT UND SELEKTIVITÄT ZWISCHEN MEHREREN C-H-ANLEIHEN IST EINE GROSSE HERAUSFORDERUNG IN DER CHEMIE. Ein GESCHÄFTIGKEITSTRATEGIE ist SUSTITUCTION DER METALS, die von METALS DER 1. TRANSICTION SERIE, benigns UND BARATOS._x000D_ elucidate ES ESSENTIAL REACTION MECHANISMS for the DEVELOPMENT OF SELECTIVE Catalisis. BASIEREND AUF VORKENNTNISSEN IN PROZESSMECHANISMEN VON FUNCIONALISATION C-H UND C-X WERDEN GUT DEFINIERTE MODELLPLATTFORMEN VERWENDET, UM SCHLÜSSELARTEN ZU FANGEN UND ZU CHARAKTERISIEREN, BISHER KAUM ENTDECKT ODER EINFACH POSTULIERT. DIESE STRATEGIE WIRD AUF VERSCHIEDENE TRANSFORMATIONEN ANGEWANDT: A) NEUER SELECTIVITÄTUNG IN KRUZED COLLECTIONS katalysiert durch Akkumulation METALS UND B) AKTIVATION UND FUNKTIONALISIERUNG VON C-HINWEISEN MIT MIT DER 1. TRANSICTION SERIE. UNSER WISSEN ÜBER ARIL-CU(III)-ARTEN WIRD BEI DER ENTWICKLUNG VON SELEKTIVEN KUPPLUNGEN UNTER VERWENDUNG SPEZIELL ENTWICKELTER HILFSLIGANDE UND STANDARDSUBSTRATE VERWENDET. ANDERERSEITS WURDE DER EINSATZ VON AG UND AU BEI QUERKOPPLUNGEN OHNE EXTERNE OXIDATOREN NUR SEHR WENIG UNTERSUCHT. AUF DER GRUNDLAGE UNSERER JÜNGSTEN ERKENNTNISSE SOLLEN CROSS-COUPLING-METHODEN UNTER VERWENDUNG VON 2E-AG(I)/AG(III) REDOXZYKLEN ENTWICKELT UND DAS SPEKTRUM AN NUCLEOPHYLS UND SUBSTRATEN ERWEITERT WERDEN. IN BEZUG AUF KATALYSIERTE AU-KUPPLUNGEN IST ES UNSER ZIEL, SUBSTRATE MIT ABNEHMBAREN LENKGRUPPEN ZU ERWEITERN. Darüber hinaus wird ein weiteres STRATEGIC OBJECTIVE die bekannte LEWIS ACIDECE und die 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY IN CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 kombinieren. WIR WERDEN UNS AUF CICLACION-REAKTIONEN KONZENTRIEREN, DIE VON CO FÜR DIE SYNTHESE VON HETEROZYKLEN UND DIE DERIVATISIERUNG VON LENKUNGSGRUPPEN KATALYSIERT WERDEN. Da NI(II) verschiedene Geometrien stabilisieren kann, werden wir den Prozess der Aktivierung C-H in Form von Aril-NI(II) SPECIES AND THEIR FUNCIONALISATION OF THE Plataforms MACROCICLIC MODEL, das an die FAVORCE ENTORNES D4H und OH._x000D_ in WP3 OXIDATION-Katalyzern auf Basis von CO basiert, im Detail ausdehnen. NI oder C für die Umwandlung von C-H in C-O-Links werden entwickelt. Angesichts der Tatsache, dass es einige mechanistische STUDIES mit diesen Metallen gibt, werden wir Modellplataformen verwenden, um Metall-OXIGENOUS SPECIES von High VALENCE herzustellen. EINZELHEITEN ZU IHREN WIRKMECHANISMEN WERDEN DURCH UMFANGREICHE SPEKTROSKOPISCHE UND SPECTROMETRICS-STUDIEN GEWONNEN. Wir werden auch die Catalisis OF OXIDATION IN supramolekularen Kapiteln MEDIATE Photogeneration OF SINGLETE OXIGENATION._x000D_ IN WP4 untersuchen, die direkte Ernennung von C-H-Einträgen wird von Nitrenos untersucht, von denen und nicht mehr als ALTERNATIVE zu C-N CONVENTIONAL RAT REACTIONS. ORGANISCHES AZIDS WIRD VERWENDET, UM DIE METALL-NITRE-VERBINDUNGEN ZU ERZEUGEN, DIE DIE WICHTIGSTEN REAKTIONSMEDIEN SIND. DARÜBER HINAUS WERDEN IHRE ISOLATIONS- UND REAKTIVITÄTSSTUDIEN DURCHGEFÜHRT. (German)
9 December 2021
0 references
ER IS EEN DUIDELIJKE BEHOEFTE AAN VERBETERING VAN DE DUURZAAMHEID EN/OF SELECTIVITEIT VAN KRUISKOPPELING KATALYSE, DIE TOT DUSVER OP GROTE SCHAAL WORDT GEDOMINEERD DOOR PD, EN ACUÑACION METALEN (CU, AG, AU) KUNNEN DEZE LEEGTE VULLEN. ANDERZIJDS IS DE DUURZAME ACTIVERING VAN DE C-H-LINK DE HOEKSTEEN VOOR DE TOEKOMSTIGE ONTWIKKELING VAN DE ORGANISCHE SYNTHESE. HET BEHEERSEN VAN DE REACTIVITEIT EN SELECTIVITEIT TUSSEN MEERDERE C-H-BANDEN IS EEN ENORME UITDAGING IN DE CHEMIE. Een ADECTED STRATEGIE is SUSTITUCTIE VAN DE METALEN VAN DE METALEN VAN DE 1e TRANSICTIE SERIE, benigns EN BARATOS._x000D_ elucidate ES ESSENTIAL REACTION MECHANISMS VOOR DE ONTWIKKELING VAN SELECTIVE Catalisis. OP BASIS VAN EERDERE KENNIS IN PROCESSEN MECHANISMEN VAN FUNCIONALISATION C-H EN C-X, WORDEN GOED GEDEFINIEERDE MODELPLATFORMS GEBRUIKT OM BELANGRIJKE SOORTEN TE VANGEN EN TE KARAKTERISEREN, TOT NU TOE NAUWELIJKS GEDETECTEERD OF EENVOUDIG GEPOSTULEERD. DEZE STRATEGIE ZAL WORDEN TOEGEPAST OP VERSCHILLENDE TRANSFORMATIES: A) ZOEK VAN NIEUWE SELECTIVITEIT IN GEBRUIKTE COLLECTIES die worden gekatalyseerd door accumulatie METALEN EN B) ACTIVATION EN FUNCTIONALISATIE VAN C-H LINKS MET METAL SERIE._x000D_ WP1 CENTRED IN MECANISTISCHE STUDIES VAN COLLECTMENT gecrukt MET EIGEN METAL Scafe. ONZE KENNIS VAN ARIL-CU(III) SOORTEN ZAL WORDEN GEBRUIKT BIJ DE ONTWIKKELING VAN SELECTIEVE KOPPELINGEN, MET BEHULP VAN SPECIAAL ONTWORPEN HULPLIGANDEN EN STANDAARD SUBSTRATEN. ANDERZIJDS IS HET GEBRUIK VAN AG EN AU IN KRUISKOPPELINGEN DIE VRIJ ZIJN VAN UITWENDIGE OXIDATIEMIDDELEN ZEER WEINIG BESTUDEERD. OP BASIS VAN ONZE RECENTE BEVINDINGEN IS HET DOEL OM KRUISKOPPELINGSMETHODEN TE ONTWIKKELEN MET 2E-AG(I)/AG(III) REDOXCYCLI, EN OM HET BEREIK VAN NUCLEOPHYLS EN SUBSTRATEN UIT TE BREIDEN. MET BETREKKING TOT AU KATALYSEERDE KOPPELINGEN IS ONS DOEL OM SUBSTRATEN UIT TE BREIDEN DOOR GEBRUIK TE MAKEN VAN VERWIJDERBARE STUURGROEPEN. Daarnaast zal een andere STRATEGIC OBJECTIVE de bekende LEWIS ACIDECE en de 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY IN CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 combineren in het gebruik van MODEL PLATAFORMATIONS TO STUDY MECHANISHMENTAL C-H functionalisaties gemedieerd door CO en NI, evenals de betrokken REDOX QUIMICA. WE ZULLEN ONS RICHTEN OP CICLACION-REACTIES DIE DOOR CO WORDEN GEKATALYSEERD VOOR DE SYNTHESE VAN HETEROCYCLI EN DE DERIVATISERING VAN STUURGROEPEN. Aangezien NI(II) verschillende geometrieën kan stabiliseren, gaan we het proces van activering C-H in detail uitbreiden tot Aril-NI(II) SPECIES EN DE FUNCIONALISATIE VAN DE platavormen MACROCICLIC MODEL DESIGNED TO FAVORCE ENTORNES D4H en OH._x000D_ in WP3 OXIDATION catalizers gebaseerd in CO, NI of C voor de conversie van C-H in C-O links zullen worden ontwikkeld. Aangezien er wat mechanistische STUDIES met deze metalen zijn, zullen we modelplatavormen gebruiken om metall-OXIGENOUS SPECIES van High VALENCE te maken. DETAILS VAN DE WERKINGSMECHANISMEN ZULLEN WORDEN VERKREGEN DOOR MIDDEL VAN UITGEBREIDE SPECTROSCOPISCHE EN SPECTROMETRICS-STUDIES. We zullen ook de Catalisis VAN OXIDATION IN supramoleculaire hoofdstukken MEDIATE Photogeneration OF SINGLETE OXIGENATION._x000D_ IN WP4, de directe benoeming van C-H Entries worden onderzocht door nitrenos, waarvan niet meer dan ALTERNATIVE to C-N CONVENTIONELE RAAD REACTIONS. ORGANISCHE AZIDS ZULLEN WORDEN GEBRUIKT OM DE METAAL-NITREEN VERBINDINGEN TE GENEREREN, DIE DE BELANGRIJKSTE REACTIETUSSENPRODUCTEN ZIJN. DAARNAAST ZULLEN DE ISOLATIE- EN REACTIVITEITSSTUDIES WORDEN UITGEVOERD. (Dutch)
17 December 2021
0 references
È EVIDENTE LA NECESSITÀ DI MIGLIORARE LA SOSTENIBILITÀ E/O LA SELETTIVITÀ DELLA CATALISI INCROCIATA, FINORA AMPIAMENTE DOMINATA DALLA PD, E I METALLI ACUÑACION (CU, AG, AU) POSSONO COLMARE QUESTO VUOTO. D'ALTRO CANTO, L'ATTIVAZIONE SOSTENIBILE DEL COLLEGAMENTO C-H È LA PIETRA ANGOLARE PER LO SVILUPPO FUTURO DELLA SINTESI ORGANICA. CONTROLLARE LA REATTIVITÀ E LA SELETTIVITÀ TRA PIÙ LEGAMI C-H È UNA SFIDA ENORME IN CHIMICA. Una STRATEGIA ADOTTATA è la SUSTITUZIONE DEI METALS PESED da METALS OF THE 1st TRANSICTION SERIE, beniigns AND BARATOS._x000D_ elucidare ES ESSENTIAL REACTION MECHANISMS per lo sviluppo delle catalisi selettive. SULLA BASE DELLE CONOSCENZE PRECEDENTI NEI MECCANISMI DI PROCESSO DI FUNCIONALISATION C-H E C-X, LE PIATTAFORME MODELLO BEN DEFINITE SONO UTILIZZATE PER CATTURARE E CARATTERIZZARE LE SPECIE CHIAVE, FINORA A MALAPENA RILEVATE O SEMPLICEMENTE POSTULATE. QUESTA STRATEGIA SARÀ APPLICATA A DIVERSE TRASFORMAZIONI: A) RICERCA DI NUOVA SELETTIVITÀ IN COLLEZIONI CRUZED catalizzate dall'accumulo METALS E B) ATTIVAZIONE E FUNZIONALIZZAZIONE DEI LINCHI C-H CON METALI DEL 1º SERIE TRANSICTION._x000D_ WP1 CENTRED IN STUDI MECANISTI DI COLLETTAMENTI crociati con tutti gli scafe METAL. LA NOSTRA CONOSCENZA DELLE SPECIE ARIL-CU(III) SARÀ UTILIZZATA NELLO SVILUPPO DI ACCOPPIAMENTI SELETTIVI, UTILIZZANDO LEGANTI AUSILIARI APPOSITAMENTE PROGETTATI E SUBSTRATI STANDARD. D'ALTRA PARTE, L'USO DI AG E AU NEL CROSS-ACCOPPIAMENTO PRIVO DI OSSIDANTI ESTERNI È STATO MOLTO POCO STUDIATO. SULLA BASE DEI RECENTI RISULTATI, L'OBIETTIVO È SVILUPPARE METODI DI ACCOPPIAMENTO INCROCIATO UTILIZZANDO CICLI REDOX 2E-AG(I)/AG(III) E AMPLIARE LA GAMMA DI NUCLEOPHYLS E SUBSTRATI. PER QUANTO RIGUARDA GLI ACCOPPIAMENTI CATALIZZATI AU, IL NOSTRO OBIETTIVO È QUELLO DI ESPANDERE I SUBSTRATI UTILIZZANDO GRUPPI DI STERZO RIMOVIBILI. Inoltre, un altro OBJECTIVE STRATEGICO unirà la nota LEWIS ACIDECE e la 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY IN CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 consiste nell'uso delle piattaforme MODELLI per STUDARE le funzionalizzazioni C-H MECHANISHMENTAL mediate da CO e NI, così come l'impliced REDOX QUIMICA. CI CONCENTREREMO SULLE REAZIONI DI CICLACION CATALIZZATE DA CO PER LA SINTESI DEGLI ETEROCICLI E LA DERIVATIZZAZIONE DEI GRUPPI DIRETTIVI. Poiché NI(II) è in grado di stabilizzare diverse geometrie, stiamo andando ad espandere in dettaglio il processo di attivazione C-H per formare Aril-NI(II) SPECIES E LA loro FUNCIONALIZZAZIONE delle plataforme MODELLO MACROCICLICO DESIGNATO A FAVORCE ENTORNES D4H e OH._x000D_ in catalizzatori WP3 OXIDATION basati in CO, NI o C per la conversione di C-H in collegamenti C-O saranno sviluppati. Dato che ci sono alcuni STUDII meccanicistici con questi metalli, useremo i modelli plataformi per realizzare SPECIES Metall-OXIGENOUS di High VALENCE. I DETTAGLI DEI SUOI MECCANISMI D'AZIONE SARANNO OTTENUTI ATTRAVERSO AMPI STUDI SPETTROSCOPICI E SPECTROMETRICS. Indagheremo anche sulle Catalisi DI OXIDAZIONE IN capitoli sovramolecolari MEDIATE Photogeneration OF SINGLETE OXIGENATION._x000D_ IN WP4, la nomina diretta delle voci C-H sarà indagata da nitrenos di cui e non più di ALTERNATIVE alle REACZIONI CONVENZIONALI DEL CONSIGLIO C-N. GLI AZIDS ORGANICI SARANNO UTILIZZATI PER GENERARE I COMPOSTI METALLO-NITRENO, CHE SONO I PRINCIPALI INTERMEDI DI REAZIONE. SARANNO INOLTRE EFFETTUATI STUDI DI ISOLAMENTO E REATTIVITÀ. (Italian)
16 January 2022
0 references
ON SELGE VAJADUS PARANDADA RISTSIDUMISE KATALÜÜSI JÄTKUSUUTLIKKUST JA/VÕI SELEKTIIVSUST, KUS SIIANI DOMINEERIS PD, NING ACUÑACION METALLID (CU, AG, AU) VÕIVAD SELLE TÜHIMIKU TÄITA. TEISEST KÜLJEST ON C-H-ÜHENDUSE JÄTKUSUUTLIK AKTIVEERIMINE ORGAANILISE SÜNTEESI EDASISE ARENGU NURGAKIVI. MITMETE C-H VÕLAKIRJADE REAKTSIOONIVÕIME JA SELEKTIIVSUSE KONTROLLIMINE ON KEEMIAS SUUR VÄLJAKUTSE. TEADLIKUD STRATEEGIA on 1. TRANSilissiooni SERIE, healoomuliste ja BARATOS’e._x000D_ elucidate ES ESSENTIAL REACTION MECHANISMS ESSENTIAL REACTION ESSENTIAL REACTION MECHANISMS ESSENTIAL REACTION FOR ESSENTIAL REACTION MECHANISMS ESSENTIAL REACTION SELECTIVE Catalisis’i arengu ESSENTIAL REACTION MECHANISMSide poolt. TUGINEDES VARASEMATELE TEADMISTELE FUNCIONALISATION C-H JA C-X PROTSESSIMEHHANISMIDE KOHTA, KASUTATAKSE PÕHILIIKIDE PÜÜDMISEKS JA ISELOOMUSTAMISEKS HÄSTI MÄÄRATLETUD MUDELPLATVORME, MIDA SENI ON VAEVU AVASTATUD VÕI LIHTSALT POSTULEERITUD. SEDA STRATEEGIAT KOHALDATAKSE ERINEVATE MUUTUSTE SUHTES: A) UUUSED KOLLEKTSIOONID, mida katalüüsitakse kumulatsiooniga METALID JA B) ACTIVATION JA FUNCTIONALISATION C-H LINKS I TRANSICTION SERIE._x000D_ WP1 CENTRITED COLLECTMENT STUDIES KILLEMISE TÖÖTAMATA KÄSITLEVA METAL Scafe WITH EVERY METAL Scafe. MEIE TEADMISI ARIL-CU(III) LIIKIDEST KASUTATAKSE SELEKTIIVSETE HAAKESEADISTE VÄLJATÖÖTAMISEKS, KASUTADES SPETSIAALSELT PROJEKTEERITUD ABILIGANDEID JA STANDARDSEID SUBSTRAATE. TEISEST KÜLJEST ON AG JA AU KASUTAMIST VÄLISTE OKSÜDEERIJATETA RISTSIDUMISEL VÄGA VÄHE UURITUD. TUGINEDES MEIE HILJUTISTELE JÄRELDUSTELE, ON EESMÄRK TÖÖTADA VÄLJA RISTSIDUMISMEETODID, KASUTADES 2E-AG(I)/AG(III) REDOKSTSÜKLEID, NING LAIENDADA NUCLEOPHYLSIDE JA SUBSTRAADI VALIKUT. SEOSES AU KATALÜÜSITUD HAAKESEADISTEGA ON MEIE EESMÄRK LAIENDADA SUBSTRAATE EEMALDATAVATE ROOLIRÜHMADE ABIL. Lisaks ühendab teine STRATEGIC OBJECTIVE tuntud LEWIS ACIDECE ja 2E-CRUZATATED ACOPLATION REACTIVITY IN CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 koosneb KASUTAMISE KASUTAMISE KASUTATAVAD KASUTUSED C-H funktsioneerimine CO ja NI vahendatud, samuti seotud REDOX QUIMICA. KESKENDUME CICLACION’I REAKTSIOONIDELE, MIDA KATALÜÜSITAKSE HETEROTSÜKLITE SÜNTEESI JA JUHTIMISRÜHMADE DERIVATISEERIMISE EESMÄRGIL. Kuna NI(II) suudab stabiliseerida erinevaid geomeetriaid, laiendame me üksikasjalikult aktiveerimisprotsessi C-H, et moodustada Aril-NI(II) SPETSIOON JA platavormide FUNCIONALISATION MACROCICLIC MODEL D4H ja OH._x000D_ FAVORCE ENTORNES D4H ja OH._x000D_ WP3 OXIDATION’i toitlustajad, mis põhinevad CO-l, NI-l või C-l C-H ümbermuutmiseks C-O-linkides. Arvestades, et on olemas mõned mehhaanilised STUDIES need metallid, me kasutame mudel plataforms teha metall-OXIGENOUS SPECIES Kõrge VALENCE. SELLE TOIMEMEHHANISMIDE ÜKSIKASJAD SAADAKSE ULATUSLIKE SPEKTROSKOOPILISTE JA SPECTROMETRICS-UURINGUTE ABIL. Me uurime ka OXIDATION’i katalisi supramolekulaarsetes peatükkides MEDIATE Fotogeneratsiooni SINGLETE OXIGENATION._x000D_ IN WP4, otsest määramist C-H kannete uuritakse nitrenod, millest ja mitte rohkem kui ALTERNATIVE to C-N CONVENTIONAL NÕUKOGU REACTIONS. ORGAANILISI AZIDS-E KASUTATAKSE METALLI-NITREENÜHENDITE TOOTMISEKS, MIS ON PEAMISED REAKTSIOONI VAHEAINED. LISAKS VIIAKSE LÄBI SELLE ISOLEERIMISE JA REAKTSIOONIVÕIME UURINGUD. (Estonian)
4 August 2022
0 references
AKIVAIZDU, KAD REIKIA GERINTI KRYŽMINIO SUSIEJIMO KATALIZĖS TVARUMĄ IR (ARBA) SELEKTYVUMĄ, KURIOJE IKI ŠIOL PLAČIAI DOMINAVO PD, O ACUŇACION METALAI (CU, AG, AU) GALI UŽPILDYTI ŠIĄ TUŠTUMĄ. KITA VERTUS, TVARUS C-H RYŠIO AKTYVINIMAS YRA PAGRINDAS BŪSIMAM ORGANINĖS SINTEZĖS VYSTYMUI. REAKTYVUMO IR SELEKTYVUMO TARP KELIŲ C-H OBLIGACIJŲ KONTROLĖ YRA DIDŽIULIS IŠŠŪKIS CHEMIJOJE. „ADECTED STRATEGIJA“ yra METALŲ, kuriuos atlieka 1-osios perdavimo sistemos METALAI, gerybiniai ir BARATOS._x000D_ išaiškinkite ES SELECTIVE Catalisis VYRIAUSYBĖS MEKHANISMS, išaiškinimas. REMIANTIS ANKSTESNĖMIS ŽINIOMIS APIE PROCESUS, SUSIJUSIUS SU FUNCIONALISATION C-H IR C-X PROCESAIS, TIKSLIAI APIBRĖŽTOS MODELIO PLATFORMOS NAUDOJAMOS PAGRINDINĖMS RŪŠIMS GAUDYTI IR APIBŪDINTI, KOL KAS VOS APTIKTOMS ARBA TIESIOG POSTULUOJAMOMS. ŠI STRATEGIJA BUS TAIKOMA ĮVAIRIEMS POKYČIAMS: A) NAUJO SELECTIVIMO SEKTORIAUS KURIŲ KONTROLĖJE, katalizuojamų kaupimo METALAI IR B) C-H LINKSŲ su 1-osios TRANZIKOS SERIE._x000D_ WP1 CENTRED MECANISTIC STUDICIJOS KURIŲ KROVININKYSTĖ su visais METALiniais kaviniais. MŪSŲ ŽINIOS APIE ARIL-CU (III) RŪŠIS BUS NAUDOJAMOS KURIANT SELEKTYVIAS JUNGTIS, NAUDOJANT SPECIALIAI SUKURTUS PAGALBINIUS LIGANDUS IR STANDARTINIUS SUBSTRATUS. KITA VERTUS, AG IR AU NAUDOJIMAS KRYŽMINIAM SUJUNGIMUI BE IŠORINIŲ OKSIDATORIŲ BUVO LABAI MAŽAI IŠTIRTAS. REMIANTIS MŪSŲ NAUJAUSIAIS DUOMENIMIS, SIEKIAMA SUKURTI KRYŽMINIO SUSIEJIMO METODUS, NAUDOJANT 2E-AG(I)/AG(III) REDOKSO CIKLUS, IR IŠPLĖSTI NUCLEOPHYLS IR SUBSTRATŲ ASORTIMENTĄ. DĖL AU KATALIZUOJAMŲ MOVOS, MŪSŲ TIKSLAS YRA IŠPLĖSTI SUBSTRATUS NAUDOJANT NUIMAMAS VAIRO GRUPES. Be to, kita STRATEGINĖ OBJECTIVE apjungs gerai žinomą LEWIS ACIDECE ir 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY in CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 sudaro MODEL PLATAFORMATIONS naudoti MECHANISHMENTAL C-H funkcionalizacijas, kurias palaiko CO ir NI, taip pat susijusią REDOX QUIMICA. MES SUTELKSIME DĖMESĮ Į CICLACION REAKCIJAS, KATALIZUOJANČIAS CO HETEROCIKLŲ SINTEZEI IR VALDYMO GRUPIŲ DERIVATIZAVIMUI. Kadangi NI (II) gali stabilizuoti skirtingas geometrijas, mes ketiname išplėsti į detales aktyvavimo procesą C-H suformuoti Aril-NI (II) SPECIES IR JŲ FUNCIONALIACIJOS Plataforms MACROCICLIC MODEL DESIGNED to FAVORCE ENTORNES D4H ir OH._x000D_ į WP3 OXIDATION katalizatoriai, pagrįsti CO, NI arba C už C-H konvertavimą C-O nuorodos bus sukurta. Atsižvelgiant į tai, kad yra keletas mechanistinių STUDIES su šiais metalais, mes naudosime modelio plokšteles, kad pagamintume metalinius-OXIGENOUS SPECIES „High VALENCE“. IŠSAMI INFORMACIJA APIE JO VEIKIMO MECHANIZMUS BUS GAUTA ATLIKUS IŠSAMIUS SPEKTROSKOPINIUS IR SPECTROMETRICS TYRIMUS. Mes taip pat ištirti Katalizė OXIDATION į supramolekulinių skyriuose MEDIATE Fotogeneracija SINGLETE OXIGENATION._x000D_ IN WP4, tiesioginis paskyrimas C-H Entries bus tiriamas nitrenos, ir ne daugiau kaip ALTERNATIVE į C-N CONVENTIONAL TARYBOS REACTIONS. ORGANINIAI AZIDS BUS NAUDOJAMI METALO-NITRENO JUNGINIAMS, KURIE YRA PAGRINDINIAI TARPINIAI REAKCIJOS JUNGINIAI, GENERUOTI. BE TO, BUS ATLIEKAMI IZOLIAVIMO IR REAKTYVUMO TYRIMAI. (Lithuanian)
4 August 2022
0 references
POSTOJI JASNA POTREBA ZA POBOLJŠANJEM ODRŽIVOSTI I/ILI SELEKTIVNOSTI UNAKRSNE KATALIZE, KOJOM DOSAD UVELIKE DOMINIRA PD, A METALI ACUÑACION (CU, AG, AU) MOGU POPUNITI TU PRAZNINU. S DRUGE STRANE, ODRŽIVA AKTIVACIJA VEZE C-H TEMELJ JE BUDUĆEG RAZVOJA ORGANSKE SINTEZE. KONTROLA REAKTIVNOSTI I SELEKTIVNOSTI IZMEĐU VIŠESTRUKIH C-H OBVEZNICA VELIKI JE IZAZOV U KEMIJI. AECTED STRATEGY je SUSTITUCTION METALS PESEd by METALS 1. TRANSICTION SERIE, benigns and BARATOS._x000D_ elucidate ES ESSENTIAL REACTION MECHANISMS for the DEVELOPMENT OF SELECTIVE Catalisis. NA TEMELJU PRETHODNOG ZNANJA U PROCESIMA MEHANIZAMA FUNCIONALISATION C-H I C-X, DOBRO DEFINIRANE PLATFORME MODELA KORISTE SE ZA HVATANJE I KARAKTERIZACIJU KLJUČNIH VRSTA, DO SADA JEDVA OTKRIVENE ILI JEDNOSTAVNO PRETPOSTAVLJENE. TA ĆE SE STRATEGIJA PRIMJENJIVATI NA RAZLIČITE PROMJENE: A) OBAVIJESTI NEW SELECTIVITY U CRUZEDNIM KOLEKCIJAMA katalizirana akumulacijskim METALIMA I B) AKTIVACIJA I FUNCTIONALIZACIJA C-H LINKS sa METALIMA 1. TRANSICIJE SERIE._x000D_ WP1 CENTAR U MECANISTICSKIM STUDIMA KOLEKTMANA krstarenja sa svakim METAL Scafe. NAŠE ZNANJE O VRSTAMA ARIL-CU(III) KORISTIT ĆE SE U RAZVOJU SELEKTIVNIH SPOJNICA, KORISTEĆI POSEBNO DIZAJNIRANE POMOĆNE LIGANDE I STANDARDNE PODLOGE. S DRUGE STRANE, UPORABA AG I AU U MEĐUSOBNOM SPAJANJU BEZ VANJSKIH OKSIDATORA VRLO JE MALO ISTRAŽENA. NA TEMELJU NAŠIH NEDAVNIH NALAZA CILJ JE RAZVITI METODE MEĐUSOBNOG SPAJANJA PRIMJENOM 2E-AG(I)/AG(III) REDOKS CIKLUSA TE PROŠIRITI RASPON NUCLEOPHYLS I SUPSTRATA. S OBZIROM NA AU KATALIZIRANE SPOJKE, NAŠ JE CILJ PROŠIRITI PODLOGE POMOĆU IZMJENJIVIH UPRAVLJAČKIH SKUPINA. Osim toga, još jedan STRATEGIC OBJEKT će kombinirati poznati LEWIS ACIDECE i 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY U CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 sastojao se u Korisi MODEL PLATAFORMACIJA ZA STUDY MECHANISHMENTAL C-H funkcionalizacije koje posreduju CO i NI, kao i implicirane REDOX QUIMICA. USREDOTOČIT ĆEMO SE NA CICLACION REAKCIJE KOJE KO KATALIZIRA ZA SINTEZU HETEROCIKLA I DERIVATIZACIJU UPRAVLJAČKIH SKUPINA. Budući da NI(II) može stabilizirati različite geometrije, mi ćemo proširiti u detalje proces aktivacije C-H oblikovati Aril-NI(II) SPECIES I THEIR FUNCIONALISATION of the plataforms MACROCICLIC MODEL DESIGNED TO FAVORCE ENTORNES D4H i OH._x000D_ u WP3 OXIDATION katalizatori sa sjedištem u CO, NI ili C za pretvorbu C-H u C-O vezama će se razviti. S obzirom da postoje neke mehanističke STUDIES s tim metalima, mi ćemo koristiti model plataforme za izradu metalnih-OXIGENOUS SPECIES od visoke kvalitete. POJEDINOSTI O NJEGOVIM MEHANIZMIMA DJELOVANJA BIT ĆE DOBIVENE OPSEŽNIM SPEKTROSKOPSKIM I SPECTROMETRICS STUDIJAMA. Također ćemo istražiti Katalozu OXIDATION U supramolekularnim poglavljima MEDIATE Photogeneracija SINGLETE OXIGENATION._x000D_ U WP4, izravno imenovanje C-H ulazi će se istražiti nitrenos od kojih i ne više od ALTERNATIVE C-N CONVENTIONAL VIJEĆE. ORGANSKI AZIDS KORISTIT ĆE SE ZA PROIZVODNJU METAL-NITRENA SPOJEVA, KOJI SU KLJUČNI REAKCIJSKI INTERMEDIJERI. OSIM TOGA, PROVEST ĆE SE STUDIJE IZOLACIJE I REAKTIVNOSTI. (Croatian)
4 August 2022
0 references
ΥΠΆΡΧΕΙ ΣΑΦΉΣ ΑΝΆΓΚΗ ΝΑ ΒΕΛΤΙΩΘΕΊ Η ΒΙΩΣΙΜΌΤΗΤΑ ΚΑΙ/Ή Η ΕΠΙΛΕΚΤΙΚΌΤΗΤΑ ΤΗΣ ΚΑΤΑΛΎΣΕΩΣ ΔΙΑΣΤΑΥΡΟΎΜΕΝΗΣ ΣΎΖΕΥΞΗΣ, Η ΟΠΟΊΑ ΜΈΧΡΙ ΣΉΜΕΡΑ ΚΥΡΙΑΡΧΟΎΝΤΑΝ ΕΥΡΈΩΣ ΑΠΌ ΤΗΝ PD, ΚΑΙ ΤΑ ΜΈΤΑΛΛΑ ACUÑACION (CU, AG, AU) ΜΠΟΡΟΎΝ ΝΑ ΚΑΛΎΨΟΥΝ ΑΥΤΌ ΤΟ ΚΕΝΌ. ΑΠΌ ΤΗΝ ΆΛΛΗ ΠΛΕΥΡΆ, Η ΒΙΏΣΙΜΗ ΕΝΕΡΓΟΠΟΊΗΣΗ ΤΟΥ ΣΥΝΔΈΣΜΟΥ C-H ΑΠΟΤΕΛΕΊ ΤΟΝ ΑΚΡΟΓΩΝΙΑΊΟ ΛΊΘΟ ΓΙΑ ΤΗ ΜΕΛΛΟΝΤΙΚΉ ΑΝΆΠΤΥΞΗ ΤΗΣ ΟΡΓΑΝΙΚΉΣ ΣΎΝΘΕΣΗΣ. Ο ΈΛΕΓΧΟΣ ΤΗΣ ΑΝΤΙΔΡΑΣΤΙΚΌΤΗΤΑΣ ΚΑΙ ΤΗΣ ΕΠΙΛΕΚΤΙΚΌΤΗΤΑΣ ΜΕΤΑΞΎ ΠΟΛΛΑΠΛΏΝ ΔΕΣΜΏΝ C-H ΕΊΝΑΙ ΜΙΑ ΤΕΡΆΣΤΙΑ ΠΡΌΚΛΗΣΗ ΣΤΗ ΧΗΜΕΊΑ. Μια ΣΥΓΚΕΚΡΙΜΕΝΗ ΣΤΡΑΤΗΓΙΚΗ είναι η ΑΝΤΙΚΕΙΜΕΝΟ ΤΩΝ ΜΕΤΑΛΛΩΝ ΤΩΝ ΜΕΤΑΛΛΩΝ ΤΗΣ 1ης ΥΠΗΡΕΣΙΑΣ ΔΙΑΜΕΤΑΚΟΜΙΣΗΣ, καλοήθεις και BARATOS._x000D_ elucidate ES ESSENTIAL REACTION MECHANISMS FOR THE DEVELOPMENT OF SLECTIVE Catalisis. ΜΕ ΒΆΣΗ ΠΡΟΗΓΟΎΜΕΝΕΣ ΓΝΏΣΕΙΣ ΣΧΕΤΙΚΆ ΜΕ ΤΟΥΣ ΜΗΧΑΝΙΣΜΟΎΣ ΤΩΝ ΔΙΑΔΙΚΑΣΙΏΝ FUNCIONALISATION C-H ΚΑΙ C-X, ΓΙΑ ΤΗΝ ΑΛΊΕΥΣΗ ΚΑΙ ΤΟΝ ΧΑΡΑΚΤΗΡΙΣΜΌ ΒΑΣΙΚΏΝ ΕΙΔΏΝ ΧΡΗΣΙΜΟΠΟΙΟΎΝΤΑΙ ΣΑΦΏΣ ΚΑΘΟΡΙΣΜΈΝΕΣ ΠΛΑΤΦΌΡΜΕΣ ΜΟΝΤΈΛΩΝ, ΟΙ ΟΠΟΊΕΣ ΜΈΧΡΙ ΣΤΙΓΜΉΣ ΈΧΟΥΝ ΜΌΛΙΣ ΕΝΤΟΠΙΣΤΕΊ Ή ΑΠΛΏΣ ΤΟΠΟΘΕΤΗΘΕΊ. Η ΣΤΡΑΤΗΓΙΚΉ ΑΥΤΉ ΘΑ ΕΦΑΡΜΟΣΤΕΊ ΣΕ ΔΙΆΦΟΡΟΥΣ ΜΕΤΑΣΧΗΜΑΤΙΣΜΟΎΣ: Α) ΘΑΛΑΣΣΙΑ ΝΕΟΥ ΕΠΙΛΕΞΙΜΟΤΗΤΑΣ ΣΤΙΣ ΣΥΓΚΕΚΡΙΜΕΝΕΣ ΣΥΝΑΛΛΑΓΕΣ που καταλύονται από τα Μέταλα συσσώρευσης και β) ΔΡΑΣΤΗΡΙΟΤΗΤΕΣ ΚΑΙ ΛΕΙΤΟΥΡΓΙΑ Γ-Η ΣΥΝΔΡΟΜΩΝ ΜΕ ΤΑ ΜΕΤΑΛΛΙΚΑ SERIE._x000D_ WP1 ΚΕΝΤΡΟΠΟΙΗΜΕΝΑ ΣΤΙΣ ΜΙΚΑΝΙΣΤΙΚΕΣ ΟΔΗΓΙΕΣ ΣΥΝΑΛΛΑΓΗΣ με ΚΑΘΕ ΜΕΤΑΛΛΙΚΗ Scafe. ΟΙ ΓΝΏΣΕΙΣ ΜΑΣ ΓΙΑ ΤΑ ΕΊΔΗ ARIL-CU(III) ΘΑ ΧΡΗΣΙΜΟΠΟΙΗΘΟΎΝ ΓΙΑ ΤΗΝ ΑΝΆΠΤΥΞΗ ΕΠΙΛΕΚΤΙΚΏΝ ΣΥΖΕΎΞΕΩΝ, ΜΕ ΤΗ ΧΡΉΣΗ ΕΙΔΙΚΆ ΣΧΕΔΙΑΣΜΈΝΩΝ ΒΟΗΘΗΤΙΚΏΝ ΔΕΣΜΏΝ ΚΑΙ ΤΥΠΟΠΟΙΗΜΈΝΩΝ ΥΠΟΣΤΡΩΜΆΤΩΝ. ΑΠΌ ΤΗΝ ΆΛΛΗ ΠΛΕΥΡΆ, Η ΧΡΉΣΗ AG ΚΑΙ AU ΣΕ ΔΙΑΣΤΑΥΡΟΎΜΕΝΗ ΣΎΖΕΥΞΗ ΧΩΡΊΣ ΕΞΩΤΕΡΙΚΈΣ ΟΞΕΙΔΩΤΙΚΈΣ ΟΥΣΊΕΣ ΈΧΕΙ ΜΕΛΕΤΗΘΕΊ ΕΛΆΧΙΣΤΑ. ΜΕ ΒΆΣΗ ΤΑ ΠΡΌΣΦΑΤΑ ΠΟΡΊΣΜΑΤΆ ΜΑΣ, ΣΤΌΧΟΣ ΕΊΝΑΙ Η ΑΝΆΠΤΥΞΗ ΜΕΘΌΔΩΝ ΔΙΑΣΤΑΥΡΟΎΜΕΝΗΣ ΣΎΖΕΥΞΗΣ ΜΕ ΤΗ ΧΡΉΣΗ ΚΎΚΛΩΝ ΑΝΑΔΙΑΤΎΠΩΣΗΣ 2E-AG(I)/AG(III) ΚΑΙ Η ΕΠΈΚΤΑΣΗ ΤΟΥ ΦΆΣΜΑΤΟΣ ΤΩΝ NUCLEOPHYLS ΚΑΙ ΤΩΝ ΥΠΟΣΤΡΩΜΆΤΩΝ. ΌΣΟΝ ΑΦΟΡΆ ΤΙΣ ΣΥΖΕΎΞΕΙΣ ΜΕ ΚΑΤΑΛΎΤΗ, ΣΤΌΧΟΣ ΜΑΣ ΕΊΝΑΙ ΝΑ ΕΠΕΚΤΕΊΝΟΥΜΕ ΤΑ ΥΠΟΣΤΡΏΜΑΤΑ ΧΡΗΣΙΜΟΠΟΙΏΝΤΑΣ ΑΦΑΙΡΟΎΜΕΝΕΣ ΟΜΆΔΕΣ ΔΙΕΎΘΥΝΣΗΣ. Επιπλέον, ένας άλλος ΣΤΡΑΤΗΓΙΚΟΣ ΣΤΟΧΟΣ θα συνδυάσει το γνωστό LEWIS ACIDECE και το 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY IN CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 αποτελούν στη χρήση των ΜΟΝΑΔΩΝ ΠΛΗΡΟΦΟΡΙΩΝ για τη ΜΕΘΟΔΟΣ ΛΕΙΤΟΥΡΓΙΑΣ Γ-Η με τη μεσολάβηση CO και NI, καθώς και το εμπλεκόμενο REDOX QUIMICA. ΘΑ ΕΠΙΚΕΝΤΡΩΘΟΎΜΕ ΣΤΙΣ ΑΝΤΙΔΡΆΣΕΙΣ CICLACION ΠΟΥ ΚΑΤΑΛΎΟΝΤΑΙ ΑΠΌ ΚΟΙΝΟΎ ΓΙΑ ΤΗ ΣΎΝΘΕΣΗ ΤΩΝ ΕΤΕΡΟΚΎΚΛΩΝ ΚΑΙ ΤΗΝ ΠΑΡΑΓΩΓΟΠΟΊΗΣΗ ΤΩΝ ΟΜΆΔΩΝ ΔΙΕΎΘΥΝΣΗΣ. Δεδομένου ότι η NI(II) μπορεί να σταθεροποιήσει διαφορετικές γεωμετρίες, πρόκειται να επεκτείνουμε σε λεπτομέρειες τη διαδικασία ενεργοποίησης C-H για να σχηματίσουν Aril-NI(II) ΕΙΔΗ ΚΑΙ ΤΟΝ ΤΟ ΤΑΞΙΝΟΜΗΣΗ ΤΟΥ ΠΛΑΤΑΜΟΡΦΩΜΑΤΟΣ ΜΟΝΤΕΛΟ ΜΑΚΡΟΚΛΙΚΙΚΟ ΜΟΝΤΕΛΟ ΔΙΑΦΗΜΙΖΟΜΕΝΟΣ ΣΤΙΣ ΕΠΙΧΕΙΡΗΣΕΙΣ D4H και OH._x000D_ σε καταλύτες OXIDATION WP3 που βασίζονται στο CO, NI ή C για τη μετατροπή του C-H σε συνδέσεις C-O θα αναπτυχθούν. Δεδομένου ότι υπάρχουν κάποιες μηχανιστικές σπουδές με αυτά τα μέταλλα, θα χρησιμοποιήσουμε μοντέλα πλαταμορφών για να φτιάξουμε μεταλλικά-OXIGENOUS SPECIES of High VALENCE. ΛΕΠΤΟΜΈΡΕΙΕΣ ΣΧΕΤΙΚΆ ΜΕ ΤΟΥΣ ΜΗΧΑΝΙΣΜΟΎΣ ΔΡΆΣΗΣ ΤΗΣ ΘΑ ΛΗΦΘΟΎΝ ΜΈΣΩ ΕΚΤΕΝΏΝ ΜΕΛΕΤΏΝ ΦΑΣΜΑΤΟΣΚΟΠΙΚΏΝ ΚΑΙ SPECTROMETRICS. Θα διερευνήσουμε επίσης την Καταλήση ΟΞΕΙΔΩΣΗς σε υπερβολικά κεφάλαια MEDIATE Photogeneration OF SINGLETE OXIGENATION._x000D_ IN WP4, ο άμεσος διορισμός των εγγραφών C-H θα διερευνηθεί από νιτρήνες εκ των οποίων και όχι περισσότερο από ΕΝΑΛΛΑΚΤΙΚΟ ΣΤΙΣ C-N ΣΥΜΒΑΤΙΚΕΣ ΑΝΑΠΤΥΞΕΙΣ ΤΟΥ ΣΥΜΒΟΥΛΙΟΥ. ΤΟ ΟΡΓΑΝΙΚΌ AZIDS ΘΑ ΧΡΗΣΙΜΟΠΟΙΗΘΕΊ ΓΙΑ ΤΗΝ ΠΑΡΑΓΩΓΉ ΤΩΝ ΕΝΏΣΕΩΝ ΜΕΤΆΛΛΩΝ-ΝΙΤΡΊΝΗΣ, ΟΙ ΟΠΟΊΕΣ ΕΊΝΑΙ ΤΑ ΒΑΣΙΚΆ ΕΝΔΙΆΜΕΣΑ ΑΝΤΊΔΡΑΣΗ. ΕΠΙΠΛΈΟΝ, ΘΑ ΔΙΕΞΑΧΘΟΎΝ ΜΕΛΈΤΕΣ ΑΠΟΜΌΝΩΣΗΣ ΚΑΙ ΑΝΤΙΔΡΑΣΤΙΚΌΤΗΤΑΣ. (Greek)
4 August 2022
0 references
EXISTUJE JASNÁ POTREBA ZLEPŠIŤ UDRŽATEĽNOSŤ A/ALEBO SELEKTIVITU KATALÝZY KRÍŽOVEJ VÄZBY, KTOREJ DOTERAZ DO VEĽKEJ MIERY DOMINOVALA PD, A KOVY ACUÑACION (CU, AG, AU) MÔŽU TÚTO MEDZERU VYPLNIŤ. NA DRUHEJ STRANE, UDRŽATEĽNÁ AKTIVÁCIA SPOJENIA C-H JE ZÁKLADNÝM KAMEŇOM BUDÚCEHO VÝVOJA ORGANICKEJ SYNTÉZY. KONTROLA REAKTIVITY A SELEKTÍVNOSTI MEDZI VIACERÝMI VÄZBAMI C-H JE OBROVSKOU VÝZVOU V CHÉMII. Prispôsobená STRATEGIA je SUSTITUCTION METALS PESEed by METALS of the 1. TRANSICTION SERIE, benigns and BARATOS._x000D_ elucidate ESSENTIAL REACTION MECHANISMS for the DEVELOPMENT OF SELECTIVE Catalisis. NA ZÁKLADE PREDCHÁDZAJÚCICH POZNATKOV O MECHANIZMOCH PROCESOV FUNCIONALISATION CH A C-X SA NA LOV A CHARAKTERIZÁCIU KĽÚČOVÝCH DRUHOV POUŽÍVAJÚ DOBRE DEFINOVANÉ MODELOVÉ PLATFORMY, KTORÉ SÚ DOTERAZ SOTVA ODHALENÉ ALEBO JEDNODUCHO POSTULOVANÉ. TÁTO STRATÉGIA SA BUDE UPLATŇOVAŤ NA RÔZNE TRANSFORMÁCIE: A) HĽADAŤ NOVÉ SELECTIVITY v CRUZED COLLECTIONS katalyzované akumulačné METALS AND B) ACTIVATION A FUNKCTIONALISATION OF C-H LINKS S METALS of the 1st TRANSICTION SERIE._x000D_ WP1 CENTRED IN MECANISTICKÝCH STUDIES COLLECTMENT s každým METAL Scafe. NAŠE ZNALOSTI DRUHOV ARIL-CU(III) BUDÚ POUŽITÉ PRI VÝVOJI SELEKTÍVNYCH SPOJOK S POUŽITÍM ŠPECIÁLNE NAVRHNUTÝCH POMOCNÝCH LIGANDOV A ŠTANDARDNÝCH SUBSTRÁTOV. NA DRUHEJ STRANE SA VEĽMI MÁLO SKÚMALO POUŽÍVANIE AG A AU PRI KRÍŽOVOM SPOJENÍ BEZ VONKAJŠÍCH OXIDÁTOROV. NA ZÁKLADE NAŠICH NEDÁVNYCH ZISTENÍ JE CIEĽOM VYVINÚŤ METÓDY KRÍŽOVÉHO PREPOJENIA S POUŽITÍM REDOXNÝCH CYKLOV 2E-AG(I)/AG(III) A ROZŠÍRIŤ ROZSAH NUCLEOPHYLS A SUBSTRÁTOV. POKIAĽ IDE O AU KATALYZOVANÉ SPOJKY, NAŠÍM CIEĽOM JE ROZŠÍRIŤ SUBSTRÁTY POMOCOU ODNÍMATEĽNÝCH RIADIACICH SKUPÍN. Okrem toho, ďalší STRATEGICKÝ OBJEKTIVE bude kombinovať známy LEWIS ACIDECE a 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY IN CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 pozostáva z použitia MODEL PLATAFORMATIONS STUDY MECHANISHMENTAL C-H funkcionalizácie sprostredkované CO a NI, ako aj implikovanej REDOX QUIMICA. ZAMERIAME SA NA CICLACION REAKCIE KATALYZOVANÉ CO PRE SYNTÉZU HETEROCYKLOV A DERIVATIZÁCIU RIADIACICH SKUPÍN. Keďže NI(II) dokáže stabilizovať rôzne geometrie, budeme podrobne rozširovať proces aktivácie C-H na vytvorenie Aril-NI(II) ŠPECIES a ich FUNKIONALIZÁCIE platní MACROCICLIC MODEL DESIGNED TO FAVORCE ENTORNES D4H a OH._x000D_ in WP3 OXIDATION katalizery so sídlom v CO, NI alebo C pre konverziu C-H v C-O prepojeniach bude vyvinutá. Vzhľadom k tomu, že existujú niektoré mechanické STUDIES s týmito kovmi, budeme používať model plataformy na výrobu kovov-OXIGENOUS SPECIES vysokej VALENCE. PODROBNOSTI O JEHO MECHANIZMOCH ÚČINKU SA ZÍSKAJÚ PROSTREDNÍCTVOM ROZSIAHLYCH SPEKTROSKOPICKÝCH ŠTÚDIÍ A ŠTÚDIÍ SPECTROMETRICS. Budeme tiež skúmať Katalíza OXIDÁCIE V supramolekulárnych kapitolách MEDIATE Fotogenerácia SINGLETE OXIGENATION._x000D_ V WP4, priame vymenovanie C-H vstupov bude vyšetrované nitrenos z ktorých a nie viac ako ALTERNATIVE C-N CONVENTIONAL RADA REACTIONS. ORGANICKÉ AZIDS SA POUŽIJÚ NA GENEROVANIE ZLÚČENÍN KOVOV A NITRÉNU, KTORÉ SÚ KĽÚČOVÝMI REAKČNÝMI MEDZIPRODUKTMI. OKREM TOHO SA VYKONAJÚ ŠTÚDIE IZOLÁCIE A REAKTIVITY. (Slovak)
4 August 2022
0 references
ON SELVÄÄ, ETTÄ RISTIKYTKENTÄKATALYYSIN KESTÄVYYTTÄ JA/TAI VALIKOIVUUTTA ON PARANNETTAVA, JA TÄHÄN ASTI LAAJALTI PD:N HALLITSEMA KATALYYSI, JA ACUÑACION-METALLIT (CU, AG, AU) VOIVAT TÄYTTÄÄ TÄMÄN TYHJIÖN. TOISAALTA C-H-YHTEYDEN KESTÄVÄ AKTIVOINTI ON ORGAANISEN SYNTEESIN TULEVAN KEHITYKSEN KULMAKIVI. USEIDEN C-H-OBLIGAATIOIDEN REAKTIIVISUUDEN JA VALIKOIVUUDEN HALLINTA ON VALTAVA HAASTE KEMIAN ALALLA. HYVÄKSYTETTY STRATEGIA on ensimmäinen TRANSICTION SERIE, hyvänlaatuiset ja BARATOS._x000D_ selvennys ES ESSENTIAL REACTION MECHANISMS for the DEVELOPMENT OF SELECTIVE Catalisis. FUNCIONALISATION C-H:N JA C-X:N PROSESSEJA KOSKEVISTA MEKANISMEISTA SAADUN AIEMMAN TIETÄMYKSEN PERUSTEELLA KESKEISTEN LAJIEN PYYNTIIN JA LUONNEHDINTAAN KÄYTETÄÄN TARKOIN MÄÄRITELTYJÄ MALLIALUSTOJA, TOISTAISEKSI TUSKIN HAVAITTUJA TAI YKSINKERTAISESTI OLETETTUJA. TÄTÄ STRATEGIAA SOVELLETAAN ERILAISIIN MUUTOKSIIN: A) SÄÄNNÖKSET UUTISET SELECTIVITYS RUZED COLLECTIONS katalysoimalla kertymistä METALS JA B) ACTIVATION JA FUNCTIONALISATION OF C-H LINKS WITH METAL SERIE._x000D_ WP1 CENTRED IN MECANISTIC STUDIES COLLECTMENT STUDIES KÄYTTÄMINEN HYVÄKSYTTÄMINEN KÄYTTÖJÄRJESTELMÄ. ARIL-CU(III)-LAJIEN TUNTEMUSTA KÄYTETÄÄN SELEKTIIVISTEN KYTKIMIEN KEHITTÄMISESSÄ KÄYTTÄEN ERITYISESTI SUUNNITELTUJA APULIGANDEJA JA STANDARDIALUSTOJA. TOISAALTA AG:N JA AUN KÄYTTÖÄ RISTIKYTKIMESSÄ, JOSSA EI OLE ULKOISIA HAPETTAJIA, ON TUTKITTU HYVIN VÄHÄN. VIIMEAIKAISTEN HAVAINTOJEMME PERUSTEELLA TAVOITTEENA ON KEHITTÄÄ RISTIKYTKENTÄMENETELMIÄ 2E-AG(I)/AG(III) REDOX-SYKLEILLÄ JA LAAJENTAA NUCLEOPHYLS- JA SUBSTRAATTIVALIKOIMAA. AU KATALYSOITUJEN KYTKENTÖJEN OSALTA TAVOITTEENAMME ON LAAJENTAA ALUSTOJA IRROTETTAVIEN OHJAUSRYHMIEN AVULLA. Lisäksi, toinen STRATEGIC OBJECTIVE yhdistää tunnettu LEWIS ACIDECE ja 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY IN CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 koostuvat käytöstä MODEL PLATAFORMATIONS STUDY MECHANISHMENTAL C-H toiminnallisuudet välittämä CO ja NI, sekä implisiittinen REDOX QUIMICA. KESKITYMME CICLACION-REAKTIOIHIN, JOTKA KATALYSOIDAAN YHTEISTYÖSSÄ HETEROSYKLIEN SYNTEESISSÄ JA OHJAUSRYHMIEN JOHDANNAISISSA. Koska NI(II) voi vakauttaa erilaisia geometrioita, aiomme laajentaa yksityiskohtaisesti aktivointi C-H: n prosessia Aril-NI(II) ERITYISEN JA sen FUNCIONALISATION OF the plataforms MACROCICLIC MODEL DESIGNED to FAVORCE ENTORNES D4H ja OH._x000D_ in WP3 OXIDATION-katalaattoreita, jotka perustuvat CO-, NI- tai C-muuntamiseen C-H: n muuntamiseen C-O-linkkeissä, kehitetään. Koska on olemassa joitakin mekanistisia STUDIES näitä metalleja, käytämme malli plataforms tehdä metall-OXIGENOUS SPECIES High VALENCE. YKSITYISKOHTAISET TIEDOT SEN TOIMINTAMEKANISMEISTA SAADAAN LAAJOILLA SPEKTROSKOOPPISILLA JA SPECTROMETRICS-TUTKIMUKSILLA. Tutkimme myös Catalisis OF OXIDATION IN supramolecular lukuja MEDIATE Photogeneration OF SINGLETE OXIGENATION._x000D_ IN WP4, C-H-merkintöjen suoraa nimeämistä tutkivat nitrenot, joista ja enintään ALTERNATIVE C-N CONVENTIONAL NEUVOSTON toteamuksiin. ORGAANISIA AZIDS-YHDISTEITÄ KÄYTETÄÄN TUOTTAMAAN METALLI-NITRONIYHDISTEITÄ, JOTKA OVAT KESKEISIÄ REAKTION VÄLITUOTTEITA. LISÄKSI TEHDÄÄN ERISTYSTÄ JA REAKTIIVISUUTTA KOSKEVIA TUTKIMUKSIA. (Finnish)
4 August 2022
0 references
ISTNIEJE WYRAŹNA POTRZEBA POPRAWY TRWAŁOŚCI I/LUB SELEKTYWNOŚCI KATALIZY KRZYŻOWEJ, DOTYCHCZAS SZEROKO ZDOMINOWANEJ PRZEZ PD, A METALE ACUÑACION (CU, AG, AU) MOGĄ WYPEŁNIĆ TĘ PUSTKĘ. Z DRUGIEJ STRONY, ZRÓWNOWAŻONA AKTYWACJA POŁĄCZENIA C-H JEST PODSTAWĄ PRZYSZŁEGO ROZWOJU SYNTEZY ORGANICZNEJ. KONTROLOWANIE REAKTYWNOŚCI I SELEKTYWNOŚCI MIĘDZY WIELOMA WIĄZANIAMI C-H JEST OGROMNYM WYZWANIEM W CHEMII. A ADECTED STRATEGY to SUSTITUCTION OF THE METALS PESED by METALS OF THE First TRANSICTION SERIE, benigns AND BARATOS._x000D_ wyjaśnienie ES ESSENTIAL REACTION MECHANISMS FOR THE DEVELOPMENT OF SELECTIVE Catalisis. OPIERAJĄC SIĘ NA WCZEŚNIEJSZEJ WIEDZY NA TEMAT MECHANIZMÓW PROCESÓW FUNCIONALISATION C-H I C-X, DOBRZE ZDEFINIOWANE MODELOWE PLATFORMY SĄ WYKORZYSTYWANE DO POŁOWU I SCHARAKTERYZOWANIA KLUCZOWYCH GATUNKÓW, DO TEJ PORY LEDWO WYKRYWANYCH LUB PO PROSTU POSTULOWANYCH. STRATEGIA TA BĘDZIE STOSOWANA DO RÓŻNYCH PRZEKSZTAŁCEŃ: A) SEARCH OF NEW SELECTIVITY IN CRUZED COLLECTIONS katalizowanych przez akumulację METAL I B) AKTYWACJA I FUNKCJALIZACJA C-H LINKS Z METALEM I SERIE TRANSICTION._x000D_ WP1 CENTRED W MECANISTIC STUDIES OF COLLECTMENT CITH EVERY METAL Scafe. NASZA WIEDZA O GATUNKACH ARIL-CU(III) BĘDZIE WYKORZYSTYWANA PRZY OPRACOWYWANIU SPRZĘŻEŃ SELEKTYWNYCH, PRZY UŻYCIU SPECJALNIE ZAPROJEKTOWANYCH LIGANDÓW POMOCNICZYCH I STANDARDOWYCH PODŁOŻY. Z DRUGIEJ STRONY STOSOWANIE AG I AU W ŁĄCZENIU KRZYŻOWYM WOLNYM OD UTLENIACZY ZEWNĘTRZNYCH BYŁO BARDZO MAŁO BADANE. NA PODSTAWIE NASZYCH OSTATNICH USTALEŃ CELEM JEST OPRACOWANIE METOD ŁĄCZENIA KRZYŻOWEGO Z WYKORZYSTANIEM CYKLI REDOKS 2E-AG(I)/AG(III) ORAZ ROZSZERZENIE ZAKRESU NUCLEOPHYLS I SUBSTRATÓW. W ODNIESIENIU DO ZŁĄCZEK KATALITYCZNYCH AU, NASZYM CELEM JEST POSZERZENIE PODŁOŻY ZA POMOCĄ WYMIENNYCH GRUP STERUJĄCYCH. Ponadto, kolejny STRATEGIC OBJECTIVE połączy znane LEWIS ACIDECE i 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY IN CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 składa się w UŻYTKU MODEL PLATAFORMACJI DO STUDY MECHANISHMENTAL C-H funkcjonalizacji prowadzonej przez CO i NI, a także zaangażowanego REDOX QUIMICA. SKUPIMY SIĘ NA REAKCJACH CICLACION KATALIZOWANYCH PRZEZ KO DO SYNTEZY HETEROCYKLI I DERYWATYZACJI GRUP STERUJĄCYCH. Ponieważ NI(II) może stabilizować różne geometrie, zamierzamy szczegółowo rozszerzyć proces aktywacji C-H, tworząc Aril-NI(II) SPECIES I ICH FUNKIONALIZACJI plataform MACROCICLIC MODEL DESIGNED TO FAVORCE ENTORNES D4H i OH._x000D_ w katalizerach OXIDATION WP3 opartych na CO, NI lub C dla konwersji C-H w łączach C-O. Biorąc pod uwagę, że istnieją pewne mechanistyczne STUDY z tymi metalami, użyjemy plataform modelowych do wykonania metalowych-OXIGENOUS SPECIES High VALENCE. SZCZEGÓŁOWE INFORMACJE NA TEMAT MECHANIZMÓW DZIAŁANIA ZOSTANĄ UZYSKANE W DRODZE SZEROKO ZAKROJONYCH BADAŃ SPEKTROSKOPOWYCH I SPECTROMETRICS. Zbadamy również Katalizę OXIDACJI W rozdziałach nadpramolekularnych MEDIATE Photogeneration OF SINGLETE OXIGENATION._x000D_ IN WP4, bezpośrednie mianowanie wpisów C-H zostanie zbadane przez nitreno, z których i nie więcej niż ALTERNATIVE do C-N CONVENTIONAL RADA REACTIONS. ORGANICZNE AZIDS BĘDĄ WYKORZYSTYWANE DO WYTWARZANIA ZWIĄZKÓW METAL-NITREN, KTÓRE SĄ KLUCZOWYMI PÓŁPRODUKTAMI REAKCYJNYMI. PONADTO PRZEPROWADZONE ZOSTANĄ BADANIA IZOLACJI I REAKTYWNOŚCI. (Polish)
4 August 2022
0 references
EGYÉRTELMŰ SZÜKSÉG VAN AZ EDDIG SZÉLES KÖRBEN A PD ÁLTAL URALT KERESZTCSATLAKOZÁSI KATALÍZIS FENNTARTHATÓSÁGÁNAK ÉS/VAGY SZELEKTIVITÁSÁNAK JAVÍTÁSÁRA, ÉS AZ ACUÑACION FÉMEK (CU, AG, AU) BETÖLTHETIK EZT A HÉZAGOT. MÁSRÉSZT A C-H KAPCSOLAT FENNTARTHATÓ AKTIVÁLÁSA A SZERVES SZINTÉZIS JÖVŐBELI FEJLŐDÉSÉNEK SAROKKÖVE. A TÖBB C-H KÖTÉS REAKCIÓKÉPESSÉGÉNEK ÉS SZELEKTIVITÁSÁNAK ELLENŐRZÉSE ÓRIÁSI KIHÍVÁST JELENT A KÉMIA TERÜLETÉN. Az ADECTED STRATEGY az 1. TRANSZIKCIÓS SZOLGÁLTATÁS, jóindulatú ÉS BARATOS._x000D_ EGYESÜLT REACCIÁCIÓK MECHANISMÁCIÓJA a SELECTIVE Catalisis fejlesztése érdekében. A FUNCIONALISATION C-H ÉS C-X FOLYAMATOK MECHANIZMUSAIVAL KAPCSOLATOS KORÁBBI ISMERETEK ALAPJÁN JÓL MEGHATÁROZOTT MODELLPLATFORMOKAT HASZNÁLNAK A KULCSFONTOSSÁGÚ FAJOK KIFOGÁSÁRA ÉS JELLEMZÉSÉRE, MINDEDDIG ALIG ÉSZLELTEK VAGY EGYSZERŰEN CSAK FELTÉTELEZVE. EZT A STRATÉGIÁT KÜLÖNBÖZŐ ÁTALAKULÁSOKRA FOGJÁK ALKALMAZNI: A) A CRUZED COLLECCICIÓS ÚJ SZOLGÁLTATÁSOK JEGYZÉKE ÉS B) A C-H LINK-nak az 1. TRANSICTION SERIE._x000D_ WP1 MECANISTIC STUDIES MECANISTIC STUDIES-ben, bármilyen METAL Scafe-ban végzett SZERZŐDÉSI ÉS FUNCTIONALISATIONSZÁMÍTÁSA. AZ ARIL-CU(III) FAJOKKAL KAPCSOLATOS TUDÁSUNKAT A SZELEKTÍV CSATOLÁSOK FEJLESZTÉSÉBEN HASZNÁLJUK FEL, SPECIÁLISAN TERVEZETT SEGÉDLIGANDOK ÉS STANDARD SZUBSZTRÁTOK FELHASZNÁLÁSÁVAL. MÁSRÉSZT AZ AG ÉS AZ AU KÜLSŐ OXIDÁLÓSZEREKTŐL MENTES KERESZTKAPCSOLÁSBAN VALÓ ALKALMAZÁSÁT NAGYON KEVÉS TANULMÁNYOZTÁK. LEGUTÓBBI EREDMÉNYEINK ALAPJÁN A CÉL A 2E-AG(I)/AG(III) REDOX CIKLUSOKAT ALKALMAZÓ KERESZTKAPCSOLÁSI MÓDSZEREK KIFEJLESZTÉSE, VALAMINT A NUCLEOPHYLS ÉS A SZUBSZTRÁTOK KÖRÉNEK BŐVÍTÉSE. AMI AZ AU KATALIZÁLT CSATLAKOZÓKAT ILLETI, CÉLUNK A SZUBSZTRÁTUMOK KIVEHETŐ KORMÁNYCSOPORTOK SEGÍTSÉGÉVEL TÖRTÉNŐ BŐVÍTÉSE. Emellett egy másik STRATEGIC OBJECTÍV a jól ismert LEWIS ACIDECE-t és a CO és NI által közvetített 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY IN CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2-t a MODEL PLATAFORMÁCIÓK felhasználásával a CO és NI által közvetített STUDY MECHANISHMENTAL C-H funkciókhoz, valamint az érintett REDOX QUIMICA-hoz foglalja. A CICLACION REAKCIÓKRA ÖSSZPONTOSÍTUNK, AMELYEKET CO KATALIZÁL A HETEROCIKLUSOK SZINTÉZISE ÉS A KORMÁNYCSOPORTOK DERIVATIZÁLÁSA ÉRDEKÉBEN. Mivel az NI(II) képes stabilizálni a különböző geometriákat, részletesen ki fogjuk terjeszteni a C-H aktiválási folyamatát, hogy az Aril-NI(II) SPECIES-t és az Aril-NI(II) SPECIES ÉS AZ FUNCIONALISATION A plataformák MACROCICLIC MODEL A FAVORCE ENTORNES D4H és OH._x000D_ a WP3 OXIDATION katalizerek CO, NI vagy C alapú átalakítására a C-O kapcsolatokban történő átalakítására kerül sor. Tekintettel arra, hogy van néhány mechanikus TÖRVÉNYEK ezekkel a fémekkel, modell plataformokat használunk a magas VALENCE fém-OXIGENOUS SPECIES előállításához. A HATÁSMECHANIZMUSOK RÉSZLETEIT KITERJEDT SPEKTROSZKÓPIAI ÉS SPECTROMETRICS-VIZSGÁLATOK ÚTJÁN NYERIK EL. Mi is vizsgálja a Catalisis OF OXIDATION in supramolecularis fejezetek MEDIATE Photogeneration OF SINGLETE OXIGENATION._x000D_ IN WP4, A közvetlen kinevezése C-H bejegyzések fogják vizsgálni nitrenos amelyek közül legfeljebb ALTERNATIVE a C-N CONVENCIÓS TANÁCSI REACTIONS. A SZERVES AZIDS-ET A FÉM-NITRÉN VEGYÜLETEK ELŐÁLLÍTÁSÁRA HASZNÁLJÁK, AMELYEK A KULCSFONTOSSÁGÚ REAKCIÓ INTERMEDIEREK. EMELLETT IZOLÁCIÓS ÉS REAKTIVITÁSI VIZSGÁLATOKAT IS VÉGEZNEK. (Hungarian)
4 August 2022
0 references
EXISTUJE JEDNOZNAČNÁ POTŘEBA ZLEPŠIT UDRŽITELNOST A/NEBO SELEKTIVITU KŘÍŽOVÉ SPOJKY KATALÝZY, DOSUD ŠIROCE DOMINOVANÉ PD, A ACUȘACION KOVŮ (CU, AG, AU) MŮŽE VYPLNIT TUTO PRÁZDNOTU. NA DRUHÉ STRANĚ JE UDRŽITELNÁ AKTIVACE VAZBY C-H ZÁKLADNÍM KAMENEM BUDOUCÍHO ROZVOJE ORGANICKÉ SYNTÉZY. KONTROLA REAKTIVITY A SELEKTIVITY MEZI NĚKOLIKA VAZBAMI C-H JE V CHEMII OBROVSKÁ VÝZVA. ADECTED STRATEGIE je SUSTITUCTION METALS PESEd by METALs of the 1. TRANSICTION SERIE, benigní and BARATOS._x000D_ Vysvětlit ESSENTIAL REACTION MECHANISMS for the DEVELOPMENT of SELECTIVE Catalisis. NA ZÁKLADĚ PŘEDCHOZÍCH POZNATKŮ O MECHANISMECH PROCESŮ FUNCIONALISATION C-H A C-X SE K LOVU A CHARAKTERIZACI KLÍČOVÝCH DRUHŮ POUŽÍVAJÍ DOBŘE DEFINOVANÉ MODELOVÉ PLATFORMY, KTERÉ ZATÍM SOTVA DETEKUJÍ NEBO JEDNODUŠE PŘEDPOKLÁDAJÍ. TATO STRATEGIE SE BUDE VZTAHOVAT NA RŮZNÉ TRANSFORMACE: A) Vyhledávání NOVÉ SELECTIVITY V CRUZED COLLECTIONS katalyzované akumulací METALů a B) ÚDAJE A FUNKCE A FUNCTIONALISATION OF C-H LINKS S METALY 1. TRANSICTION SERIE._x000D_ WP1 CENTRED V MECANISTICKÝCH STUDIích COLLECTMENTu plavených s každým METAL Scafe. NAŠE ZNALOSTI DRUHŮ ARIL-CU(III) BUDOU VYUŽITY PŘI VÝVOJI SELEKTIVNÍCH SPOJŮ ZA POUŽITÍ SPECIÁLNĚ NAVRŽENÝCH POMOCNÝCH LIGANDŮ A STANDARDNÍCH SUBSTRÁTŮ. NA DRUHÉ STRANĚ, POUŽITÍ AG A AU V KŘÍŽOVÉM SPOJENÍ BEZ EXTERNÍCH OXIDAČNÍCH ČINIDEL BYLO VELMI MÁLO STUDOVÁNO. NA ZÁKLADĚ NAŠICH NEDÁVNÝCH ZJIŠTĚNÍ JE CÍLEM VYVINOUT METODY KŘÍŽOVÉHO PROPOJENÍ ZA POUŽITÍ CYKLŮ 2E-AG(I)/AG(III) A ROZŠÍŘIT ROZSAH NUCLEOPHYLS A SUBSTRÁTŮ. S OHLEDEM NA AU KATALYZOVANÉ SPOJKY, NAŠÍM CÍLEM JE ROZŠÍŘIT SUBSTRÁTY POMOCÍ ODNÍMATELNÝCH ŘÍDÍCÍCH SKUPIN. Kromě toho další STRATEGICKÝ OBJECTIVE bude kombinovat známé LEWIS ACIDECE a 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY IN CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 sestávají z použití MODEL PLATAFORMATIONS to STUDY MECHANISHMENTAL C-H funkcionalizace zprostředkované CO a NI, stejně jako implikované REDOX QUIMICA. ZAMĚŘÍME SE NA REAKCE CICLACION KATALYZOVANÉ CO PRO SYNTÉZU HETEROCYKLŮ A DERIVATIZACI ŘÍDÍCÍCH SKUPIN. Vzhledem k tomu, že NI(II) může stabilizovat různé geometrie, budeme podrobně rozšiřovat proces aktivace C-H k vytvoření Aril-NI(II) SPECIES A THEIR FUNCIONALISATION of the plataforms MACROCICLIC MODEL DESIGNED TO FAVORCE ENTORNES D4H a OH._x000D_ ve WP3 OXIDATION Catalisers založených v CO, NI nebo C pro konverzi C-H v C-O spojeních bude vyvinuta. Vzhledem k tomu, že existují některé mechanické STUDIES s těmito kovy, budeme používat modelové plataformy pro výrobu metal-OXIGENOUS SPECIES High VALENCE. PODROBNOSTI O JEHO MECHANISMECH ÚČINKU BUDOU ZÍSKÁNY PROSTŘEDNICTVÍM ROZSÁHLÝCH SPEKTROSKOPICKÝCH STUDIÍ A STUDIÍ SPECTROMETRICS. Budeme také zkoumat Catalisis OF OXIDATION V supramolekulárních kapitolách MEDIATE Photogeneration OF SINGLETE OXIGENATION._x000D_ IN WP4, Přímé jmenování C-H vstupů bude zkoumáno nitrenosy a ne více než ALTERNATIVE na C-N CONVENTIONAL RADA REACTIONS. ORGANICKÉ AZIDS BUDOU POUŽITY K GENEROVÁNÍ SLOUČENIN KOVU-NITREN, KTERÉ JSOU KLÍČOVÝMI REAKČNÍMI MEZIPRODUKTY. KROMĚ TOHO BUDOU PROVEDENY STUDIE IZOLACE A REAKTIVITY. (Czech)
4 August 2022
0 references
IR SKAIDRS, KA JĀUZLABO ŠĶĒRSSAVIENOJUMU KATALĪZES ILGTSPĒJA UN/VAI SELEKTIVITĀTE, KURĀ LĪDZ ŠIM PLAŠI DOMINĒJA PD, UN ACUÑACION METĀLI (CU, AG, AU) VAR AIZPILDĪT ŠO TUKŠUMU. NO OTRAS PUSES, C-H SAITES ILGTSPĒJĪGA AKTIVIZĒŠANA IR BIOLOĢISKĀS SINTĒZES TURPMĀKĀS ATTĪSTĪBAS STŪRAKMENS. REAKTIVITĀTES UN SELEKTIVITĀTES KONTROLE STARP VAIRĀKĀM C-H OBLIGĀCIJĀM IR MILZĪGS IZAICINĀJUMS ĶĪMIJĀ. “ADECTED STRATĒĢIJA” ir METALS PIEŠĶIRŠANA, ko veic 1. TRANSICTION SERIE METALS, labdabīgie UN BARATOS._x000D_ skaidro ES ESSENTIAL REACTION MECHANISMS SELECTIVE Catalisis DEVELOPMENT. PAMATOJOTIES UZ IEPRIEKŠĒJĀM ZINĀŠANĀM PAR FUNCIONALISATION C-H UN C-X PROCESU MEHĀNISMIEM, GALVENO SUGU NOĶERŠANAI UN RAKSTUROŠANAI TIEK IZMANTOTAS LABI DEFINĒTAS PARAUGPLATĪBAS, KAS LĪDZ ŠIM NAV KONSTATĒTAS VAI VIENKĀRŠI IZVIETOTAS. ŠO STRATĒĢIJU PIEMĒROS DAŽĀDĀM PĀRMAIŅĀM: A) SEARCH NEW SELECTIVITY IN CRUZED COLLECTIONS katalizators uzkrāšanas METALS UN B) AKTIVĀCIJA UN FUNKCTIONALISATION OF CH LINKS AR 1st TRANSICTION SERIE._x000D_ WP1 CENTRED MECANISTICIC STUDIES OF COLLECTMENT ar izbraucis ar katru reizi METAL Scafe. MŪSU ZINĀŠANAS PAR ARIL-CU(III) SUGĀM TIKS IZMANTOTAS SELEKTĪVO SAVIENOJUMU IZSTRĀDĒ, IZMANTOJOT SPECIĀLI IZSTRĀDĀTAS PALĪGLIGANDUS UN STANDARTA SUBSTRĀTUS. NO OTRAS PUSES, AG UN AU IZMANTOŠANA ŠĶĒRSSAISTĒ BEZ ĀRĒJIEM OKSIDĒTĀJIEM IR ĻOTI MAZ PĒTĪTA. PAMATOJOTIES UZ MŪSU JAUNĀKAJIEM KONSTATĒJUMIEM, MĒRĶIS IR IZSTRĀDĀT ŠĶĒRSSAVIENOŠANAS METODES, IZMANTOJOT 2E-AG(I)/AG(III) REDOX CIKLUS, UN PAPLAŠINĀT NUCLEOPHYLS UN SUBSTRĀTU DIAPAZONU. ATTIECĪBĀ UZ AU KATALIZĒTIEM SAVIENOJUMIEM MŪSU MĒRĶIS IR PAPLAŠINĀT SUBSTRĀTUS, IZMANTOJOT NOŅEMAMAS STŪRES GRUPAS. Turklāt vēl viens STRATEGIC OBJECTIVE apvienos labi zināmo LEWIS ACIDECE un 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY IN CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 sastāv no MODEL PLATAFORMATIONS, lai STUDY MECHANISHMENTAL C-H funkcionalizācijas starp CO un NI, kā arī iesaistītās REDOX QUIMICA. MĒS KONCENTRĒSIMIES UZ CICLACION REAKCIJĀM, KO KATALIZĒ CO HETEROCIKLU SINTĒZE UN VADĪBAS GRUPU ATVASINĀŠANA. Tā kā NI(II) var stabilizēt dažādas ģeometrijas, mēs detalizēti izvērsīsim aktivācijas C-H procesu, lai izveidotu Aril-NI(II) SPECIES UN THEIR FUNCIONALISATION of the plataforms MACROCICLIC MODEL DESIGNED TO FAVORCE ENTORNES D4H un OH._x000D_ WP3 OXIDATION katalizatoros, kas atrodas CO, NI vai C, lai pārveidotu C-H C-O saiknēs. Ņemot vērā, ka ir daži mehāniskie STUDIES ar šiem metāliem, mēs izmantosim modeļa plataformas, lai izgatavotu metall-OXIGENOUS SPECIES High VALENCE. SĪKĀKA INFORMĀCIJA PAR TĀS DARBĪBAS MEHĀNISMIEM TIKS IEGŪTA, VEICOT PLAŠUS SPEKTROSKOPISKUS UN SPECTROMETRICS PĒTĪJUMUS. Mēs arī izpētīt Catalisis OF OXIDATION IN supramolecular nodaļās MEDIATE Photogeneration OF SINGLETE OXIGENATION._x000D_ WP4, tiešo iecelšanu C-H ierakstu tiks pētīta nitrenos, un ne vairāk kā ALTERNATIVE līdz C-N CONVENTIONAL PADOMES REACTIONS. ORGANISKIE AZIDS TIKS IZMANTOTI, LAI RADĪTU METĀLA-NITRĪNA SAVIENOJUMUS, KAS IR GALVENIE REAKCIJAS STARPPRODUKTI. TURKLĀT TIKS VEIKTI TĀ IZOLĀCIJAS UN REAĢĒTSPĒJAS PĒTĪJUMI. (Latvian)
4 August 2022
0 references
IS LÉIR GO BHFUIL GÁ LE FEABHAS A CHUR AR INBHUANAITHEACHT AGUS/NÓ ROGHNAÍOCHT TRAS-CHÚPLÁIL CATALYSIS, A BHÍ FAOI CHEANNAS PD GO FORLEATHAN GO DTÍ SEO, AGUS IS FÉIDIR LE MIOTAIL ACUŢACION (CU, AG, AU) AN NEAMHNÍ SEO A LÍONADH. AR AN TAOBH EILE, IS É GNÍOMHACHTÚ INBHUANAITHE AN NAISC C-H AN BHUNCHLOCH D’FHORBAIRT SA TSINTÉIS ORGÁNACH AMACH ANSEO. IS DÚSHLÁN OLLMHÓR SA CHEIMIC É AN IMOIBRÍOCHT AGUS AN ROGHNAÍOCHT A RIALÚ IDIR BANNAÍ C-H IOLRACH. Tá STRATEGY ADECTED USTITUCTION of the METALS PESED ag METALS of the 1st transiction SERIE, BENIGNS and BARATOS._x000D_ elucidate ES ESSENTial REACTIONMS OF DEVELOPMENT of SELECTIVE Catalisis. BUNAITHE AR EOLAS A BHÍ ANN ROIMHE SEO AR MHEICNÍOCHTAÍ PRÓISIS MAIDIR LE FUNCHRÚ C-H AGUS C-X, ÚSÁIDTEAR ARDÁIN EISEAMLÁIREACHA DEA-SHAINITHE CHUN PRÍOMHSPEICIS A GHABHÁIL AGUS A THRÉITHRIÚ, GO DTÍ SEO AR ÉIGEAN A BHRAITEAR NÓ A CHUIRTEAR SA PHOST GO SIMPLÍ IAD. CUIRFEAR AN STRAITÉIS SIN I BHFEIDHM MAIDIR LE CLAOCHLUITHE ÉAGSÚLA: A) SELECTIVITY NUA I COLLECTIONs CRUZED catalysed ag carnadh METALS AGUS B) ACTIVATION AGUS Fheidhmiú LINK C-H le METALS an 1d traschur SERIE._x000D_ WP1 Caithfear I stUDies MECISTICMENT Crued LE Scafe METAL EVERYY. ÚSÁIDFEAR ÁR N-EOLAS AR SPEICIS ARIL-CU(III) I BHFORBAIRT CÚPLÁIN ROGHNACHA, AG BAINT ÚSÁIDE AS LIGANDS CÚNTA ATÁ DEARTHA GO SPEISIALTA AGUS FOSHRAITHEANNA CAIGHDEÁNACHA. AR AN LÁIMH EILE, IS BEAG STAIDÉAR A RINNEADH AR ÚSÁID AG AGUS AU I TRAS-CHÚPLÁIL SAOR Ó OCSAÍDEOIRÍ SEACHTRACHA. BUNAITHE AR NA TORTHAÍ A FUARTHAS LE DÉANAÍ, IS É AN AIDHM ATÁ ANN MODHANNA TRAS-CHÚPLÁLA A FHORBAIRT TRÍ ÚSÁID A BHAINT AS TIMTHRIALLTA ATHSHAMHLACHA 2E-AG(I)/AG(III), AGUS RAON NUCLEOPHYLS AGUS FOSHRAITHEANNA A LEATHNÚ. MAIDIR LE CÚPLÁLACHA CATALAÍOCH AU, IS É AN SPRIOC ATÁ AGAINN FOSHRAITHEANNA A LEATHNÚ TRÍ GHRÚPAÍ STIÚRTHA INBHAINTE A ÚSÁID. Ina theannta sin, cuirfidh OBJECTIVE STRATEGIC eile le chéile an LEWIS ACIDECE aitheanta agus an t-aiseolas 2E-CRUZATED ACOPLATION IN REACTIONS CASED ONE-POT._x000D_ WP2 Is éard atá i gceist le húsáid faisnéise MODEL DO fheidhmiúlachtaí C-H MECHANISHMENTAL STUDY arna n-idirghabháil ag CO agus NI, chomh maith leis an QUIMICA REDOX IMPLICED. BEIDH MUID AG DÍRIÚ AR IMOIBRITHE CICLACION CATALYSED AG COMH DO SHINTÉIS NA HETEROCYCLES AGUS DÍORTHÚ GRÚPAÍ STIÚRTHA. Ós rud é gur féidir NI (II) a chobhsú geometries éagsúla, táimid ag dul a leathnú go mion ar an bpróiseas gníomhachtaithe C-H chun foirm ARIL-NI (II) SPECIES AGUS AIR funcionalization na plataforms MACROCICLIC MODEL DEARADH LE FAVORCE ENTORNES D4H agus OH._x000D_ i catalisers WP3 OXIDATION atá bunaithe i CO, NI nó C do chomhshó C-H i naisc C-O a fhorbairt. Ós rud é go bhfuil roinnt STUDIES meicníoch leis na miotail seo, bainfimid úsáid as plataforms samhail chun SPECIES metall-oxigenous de High VALENCE a dhéanamh. GHEOFAR SONRAÍ MAIDIR LENA MHEICNÍOCHTAÍ GNÍOMHAÍOCHTA TRÍ STAIDÉIR FHAIRSINGE SPEICTREASCÓPACHA AGUS SPECTROMETRICS. Déanfaimid imscrúdú freisin ar Chatalsis OF OXIDATION I gcaibidlí supramoleculara MEDIATE PHOTOGENERATION OF SINGLETE OXIGENATION._x000D_ IN WP4, déanfaidh nitrenos imscrúdú ar Cheapadh Díreach na nIontrálacha C-H agus ní dhéanfaidh siad níos mó ná sin imscrúdú ar AGHAIDH C-N CONVENAL Council REACTIONS ón gCOMHAIRLE CONVENTIONAL C-N. BAINFEAR ÚSÁID AS AZIDS ORGÁNACH CHUN NA COMHDHÚILE MIOTAIL-NITRENE A GHINIÚINT, ARB IAD NA PRÍOMH-IDIRMHEÁNAIGH IMOIBRIÚCHÁIN IAD. INA THEANNTA SIN, DÉANFAR A STAIDÉIR LEITHLISITHE AGUS IMOIBRÍOCHTA. (Irish)
4 August 2022
0 references
OBSTAJA JASNA POTREBA PO IZBOLJŠANJU TRAJNOSTI IN/ALI SELEKTIVNOSTI NAVZKRIŽNE POVEZAVE, V KATERI JE DOSLEJ PREVLADOVALA PD, KOVINE ACUÑACION (CU, AG, AU) PA LAHKO ZAPOLNIJO TO PRAZNINO. PO DRUGI STRANI PA JE TRAJNOSTNA AKTIVACIJA POVEZAVE C-H TEMELJ ZA PRIHODNJI RAZVOJ ORGANSKE SINTEZE. NADZOR REAKTIVNOSTI IN SELEKTIVNOSTI MED VEČ VEZMI C-H JE VELIK IZZIV V KEMIJI. Sprejeta STRATEGIJA je VARNOST METALOV PESEd od METALI 1. TRANSICTION SERIE, beniigns IN BARATOS._x000D_ pojasnjuje ES ESSENTIALNE REACTION MEHANISMS ZA RAZVOJ SELECTIVE Catalisis. NA PODLAGI PREDHODNEGA POZNAVANJA MEHANIZMOV FUNCIONALISATION C-H IN C-X SE ZA ULOV IN KARAKTERIZACIJO KLJUČNIH VRST UPORABLJAJO DOBRO OPREDELJENE VZORČNE PLATFORME, KI SO DOSLEJ KOMAJ ZAZNANE ALI PREPROSTO DOMNEVANE. TA STRATEGIJA SE BO UPORABLJALA ZA RAZLIČNE SPREMEMBE: A) SEARCH NOVA SELECTIVITIJA V CRUZED COLLECTIONS katalizirajo akumulacije METALI IN B) AKTIVACIJA IN FUNKCIJSKA IZKLJUČITEV C-H LINKOV Z METALIJI 1. TRANSICTION SERIE._x000D_ WP1 CENTRED V MECANISTICICICICSKIH STUDIH COLLECTMENT križarjenje Z VSE METALNO STAFE. NAŠE ZNANJE O VRSTAH ARIL-CU(III) SE BO UPORABLJALO PRI RAZVOJU SELEKTIVNIH SPOJK Z UPORABO POSEBEJ ZASNOVANIH POMOŽNIH LIGANDOV IN STANDARDNIH SUBSTRATOV. PO DRUGI STRANI PA JE BILA UPORABA AG IN AU PRI NAVZKRIŽNEM SPENJANJU BREZ ZUNANJIH OKSIDANTOV ZELO MALO RAZISKANA. NA PODLAGI NAŠIH NEDAVNIH UGOTOVITEV JE CILJ RAZVITI METODE NAVZKRIŽNEGA SPAJANJA Z UPORABO CIKLOV 2E-AG(I)/AG(III) IN RAZŠIRITI OBSEG NUCLEOPHYLS IN SUBSTRATOV. V ZVEZI Z AU KATALIZIRANIMI SKLOPKAMI JE NAŠ CILJ RAZŠIRITI PODLAGE Z UPORABO ODSTRANLJIVIH KRMILNIH SKUPIN. Poleg tega bo še en STRATEGIC OBJEKTIVE združeval znane LEWIS ACIDECE in 2E-KRUZATED ACOPLATION REACTIVITY V ZADEVAH REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 so vključeni v UPORABO MODELOVNIH PLATAFORMACIJE STUDY MECHANISHMENTAL C-H funkcionalizacije, ki jih posreduje CO in NI, kot tudi impliced REDOX QUIMICA. OSREDOTOČILI SE BOMO NA REAKCIJE CICLACION, KI JIH KATALIZIRA CO ZA SINTEZO HETEROCIKLOV IN DERIVATIZACIJO KRMILNIH SKUPIN. Ker lahko NI(II) stabilizira različne geometrije, bomo v podrobnosti razširili proces aktivacije C-H, da se oblikuje Aril-NI(II) SPECIES IN THEIR FUNCIONALISATION THE PACIONALISATION MACROCICLIC MODEL DESIGNED to FAVORCE ENTORNES D4H in OH._x000D_ v WP3 katalizatorji OXIDATION, ki temeljijo na CO, NI ali C za pretvorbo C-H v C-O povezavah. Glede na to, da obstaja nekaj mehanističnih STUDIES s temi kovinami, bomo uporabili model plataforme za izdelavo metal-OXIGENOUS SPECIES visoke VALENCE. PODROBNOSTI O MEHANIZMIH DELOVANJA BODO PRIDOBLJENE Z OBSEŽNIMI SPEKTROSKOPSKIMI ŠTUDIJAMI IN ŠTUDIJAMI SPECTROMETRICS. Raziskali bomo tudi katalizo OXIDATION V supramolekularni poglavji MEDIATE Fotogeneracija SINGLETE OXIGENATION._x000D_ V WP4, Neposredno imenovanje C-H vnosov bodo raziskovali nitrenos, od katerih in ne več kot ALTERNATIVE C-N CONVENTIONALNE REACTIONS SVETA. ORGANSKI AZIDS SE BO UPORABLJAL ZA GENERIRANJE KOVINSKO-NITRENSKIH SPOJIN, KI SO KLJUČNI REAKCIJSKI INTERMEDIATI. POLEG TEGA BODO IZVEDENE ŠTUDIJE IZOLACIJE IN REAKTIVNOSTI. (Slovenian)
4 August 2022
0 references
НАЛИЦЕ Е ОЧЕВИДНА НЕОБХОДИМОСТ ОТ ПОДОБРЯВАНЕ НА УСТОЙЧИВОСТТА И/ИЛИ СЕЛЕКТИВНОСТТА НА КОМБИНИРАНАТА КАТАЛИЗА, КОЯТО ДОСЕГА Е БИЛА ШИРОКО ДОМИНИРАНА ОТ PD, И ACUÑACION МЕТАЛИ (CU, AG, AU) МОГАТ ДА ЗАПЪЛНЯТ ТАЗИ ПРАЗНОТА. ОТ ДРУГА СТРАНА, УСТОЙЧИВОТО АКТИВИРАНЕ НА ВРЪЗКАТА C-H Е КРАЙЪГЪЛНИЯТ КАМЪК ЗА БЪДЕЩОТО РАЗВИТИЕ НА ОРГАНИЧНИЯ СИНТЕЗ. КОНТРОЛИРАНЕТО НА РЕАКТИВНОСТТА И СЕЛЕКТИВНОСТТА МЕЖДУ МНОЖЕСТВО C-H ОБЛИГАЦИИ Е ОГРОМНО ПРЕДИЗВИКАТЕЛСТВО В ХИМИЯТА. ADECTED STRATEGY е SUSTITUCTION OF THE METALS PESEED by METALS OF THE 1st TRANSICTION SERIE, benigns AND BARATOS._x000D_ elucidate ES ESSENTIAL REACTION MECHANISMS FOR THE DEVELOPMENT OF SELECTIVE Catalisis._x000D_ elucidate ES ESSENTIAL REACTION MECHANIS FOR THE DEVELOPMENT OF SELECTIVE Catalisis. ВЪЗ ОСНОВА НА ПРЕДИШНИ ЗНАНИЯ В МЕХАНИЗМИТЕ НА ПРОЦЕСИТЕ НА FUNCIONALISATION C-H И C-X, ЗА УЛОВ И ХАРАКТЕРИЗИРАНЕ НА КЛЮЧОВИ ВИДОВЕ СЕ ИЗПОЛЗВАТ ДОБРЕ ДЕФИНИРАНИ ПЛАТФОРМИ ЗА МОДЕЛИ, КОИТО ДО ТОЗИ МОМЕНТ ПОЧТИ НЕ СА ОТКРИТИ ИЛИ ПРОСТО СА ПОСТУЛИРАНИ. ТАЗИ СТРАТЕГИЯ ЩЕ СЕ ПРИЛАГА ЗА РАЗЛИЧНИ ТРАНСФОРМАЦИИ: А) ТЪРГОВИЯ НА НОВА СЕЛЕКТИВНОСТ В CRUZED COLLECTIONS катализирани от натрупване МЕТАЛИ И Б) Активиране и ФУНКЦИИАЛИЗИРАНЕ НА C-H LINKS С МЕТАЛИ НА 1-ви ТРАНЗИКЦИОНЕН SERIE._x000D_ WP1 ЦЕНТЪР В МЕКАНИСТНИ СТАБИ НА КОЛЕКТИВНИ КУЛЕКТИ с всеки метален шейф. НАШИТЕ ПОЗНАНИЯ ЗА ВИДОВЕТЕ ARIL-CU(III) ЩЕ БЪДАТ ИЗПОЛЗВАНИ ПРИ РАЗРАБОТВАНЕТО НА СЕЛЕКТИВНИ СЪЕДИНИТЕЛИ, КАТО СЕ ИЗПОЛЗВАТ СПЕЦИАЛНО ПРОЕКТИРАНИ СПОМАГАТЕЛНИ ЛИГАНДИ И СТАНДАРТНИ СУБСТРАТИ. ОТ ДРУГА СТРАНА, ИЗПОЛЗВАНЕТО НА AG И AU ПРИ КРЪСТОСАНО СВЪРЗВАНЕ БЕЗ ВЪНШНИ ОКИСЛИТЕЛИ Е МНОГО СЛАБО ПРОУЧЕНО. ВЪЗ ОСНОВА НА ПОСЛЕДНИТЕ НИ КОНСТАТАЦИИ ЦЕЛТА Е ДА СЕ РАЗРАБОТЯТ МЕТОДИ ЗА КРЪСТОСАНА ВРЪЗКА, КАТО СЕ ИЗПОЛЗВАТ ЦИКЛИТЕ 2E-AG(I)/AG(III) И ДА СЕ РАЗШИРИ ГАМАТА ОТ NUCLEOPHYLS И СУБСТРАТИ. ПО ОТНОШЕНИЕ НА КАТАЛИЗИРАНИТЕ СЪЕДИНЕНИЯ AU, НАШАТА ЦЕЛ Е ДА РАЗШИРИМ СУБСТРАТИТЕ С ПОМОЩТА НА ПОДВИЖНИ УПРАВЛЯВАЩИ ГРУПИ. В допълнение, друга STRATEGIC OBJECTIVE ще комбинира добре познатите LEWIS ACIDECE и 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY IN CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 се състои в използването на MODEL PLATAFORMATIONS за СТУДИРАНЕ МЕХАНИШЪНТАЛНИ C-H функционализации, медиирани от CO и NI, както и замесените REDOX QUIMICA. ЩЕ СЕ СЪСРЕДОТОЧИМ ВЪРХУ РЕАКЦИИТЕ НА CICLACION, КАТАЛИЗИРАНИ ОТ CO ЗА СИНТЕЗА НА ХЕТЕРОЦИКЛИ И ПРОИЗВОДНИТЕ НА РЪКОВОДНИТЕ ГРУПИ. Тъй като NI(II) може да стабилизира различни геометрии, ние ще разширим в детайли процеса на активиране C-H, за да формираме Aril-NI(II) СПЕЦИИ И ТЕЙНА ФОНЦИОНАЛИЗИРАНЕ НА платаформите MACROCICLIC MODEL DESIGNED TO FAVORCE ENTORNES D4H и OH._x000D_ в WP3 OXIDATION катализатори базирани в CO, NI или C за преобразуване на C-H в C-O връзки. Като се има предвид, че има някои механистични STUDIES с тези метали, ние ще използваме модел платаформи, за да се направи метал-OXIGENOUS СПЕЦИИ от висока ВАЛЕНС. ПОДРОБНОСТИ ЗА МЕХАНИЗМИТЕ НА ДЕЙСТВИЕ ЩЕ БЪДАТ ПОЛУЧЕНИ ЧРЕЗ ОБШИРНИ СПЕКТРОСКОПСКИ И SPECTROMETRICS ПРОУЧВАНИЯ. Също така ще проучим катализата НА ОКСИДАЦИЯ В супрамолекулярните глави MEDIATE Photogeneration OF SINGLETE OXIGENATION._x000D_ IN WP4, директното назначаване на C-H вписвания ще бъде изследвано от нитренони от които и не повече от ALTERNATIVE към C-N CONVENTIONAL СЪВЕТИТЕ. ОРГАНИЧНИТЕ AZIDS ЩЕ СЕ ИЗПОЛЗВАТ ЗА ГЕНЕРИРАНЕ НА МЕТАЛ-НИТРЕНОВИ СЪЕДИНЕНИЯ, КОИТО СА КЛЮЧОВИТЕ РЕАКЦИОННИ МЕЖДИННИ ПРОДУКТИ. ОСВЕН ТОВА ЩЕ БЪДАТ ПРОВЕДЕНИ ИЗСЛЕДВАНИЯ НА НЕГОВАТА ИЗОЛАЦИЯ И РЕАКТИВНОСТ. (Bulgarian)
4 August 2022
0 references
HEMM ĦTIEĠA ĊARA LI TITJIEB IS-SOSTENIBBILTÀ U/JEW IS-SELETTIVITÀ TAL-KATALIŻI TAL-AKKOPPJAMENT TRASVERSALI, LI S’ISSA KIENET IDDOMINATA B’MOD WIESA’ MILL-PD, U L-METALLI ACUÑACION (CU, AG, AU) JISTGĦU JIMLEW DAN IL-VOJT. MIN-NAĦA L-OĦRA, L-ATTIVAZZJONI SOSTENIBBLI TAR-RABTA C-H HIJA L-PEDAMENT GĦALL-IŻVILUPP FUTUR FIS-SINTEŻI ORGANIKA. IL-KONTROLL TAR-REATTIVITÀ U S-SELETTIVITÀ BEJN BONDS C-H MULTIPLI HIJA SFIDA KBIRA FIL-KIMIKA. L STRATEĠIJA ADETTATI hija SUSTITUCTION TAL-METALS PESEd mill METALS TA ‘L-ewwel SERIE TRAŻIZZJONI, beninji U BARATOS._x000D_ eluċidi ES MECHANIŻI REĊJONI ESSENZJALI GĦALL-ŻVILUPP tal-Kataliżi SELETTIVA. ABBAŻI TA’ GĦARFIEN PREĊEDENTI FIL-PROĊESSI, IL-MEKKANIŻMI TAL-FUNCIONALISATION C-H U C-X, PJATTAFORMI MUDELL DEFINITI SEW JINTUŻAW BIEX JINQABDU U JIĠU KKARATTERIZZATI SPEĊIJIET EWLENIN, S’ISSA BILKEMM JINSTABU JEW SEMPLIĊIMENT POSTULATI. DIN L-ISTRATEĠIJA SE TIĠI APPLIKATA GĦAL TRASFORMAZZJONIJIET DIFFERENTI: A) SERĊJU TA’ SELECTIVITÀ EW F’KOLLETTI KRUZjati kkatalizzati mill-akkumulazzjoni METALS U B) ATTIVAZZJONI U FUNCTIONALISATION TA’ C-H LINKS BIL-METALS TA’ L-ewwel SERIE._x000D_ WP1 ĊENTATI F’STVIŻI MEKANISTIKA TAL-KOLLETTMENT maqtulin ma’ l-ewwel Scafe EVERY METAL. L-GĦARFIEN TAGĦNA TAL-ISPEĊIJIET ARIL-CU(III) SE JINTUŻA FL-IŻVILUPP TA’ AKKOPPJAMENTI SELETTIVI, BL-UŻU TA’ LIGANDI AWŻILJARJI DDISINJATI APPOSTA U SUBSTRATI STANDARD. MIN-NAĦA L-OĦRA, L-UŻU TA’ AG U AU F’CROSS-COUPLING ĦIELES MINN OSSIDANTI ESTERNI ĠIE STUDJAT FTIT LI XEJN. ABBAŻI TAS-SEJBIET REĊENTI TAGĦNA, L-GĦAN HUWA LI JIĠU ŻVILUPPATI METODI TA’ AKKOPPJAMENT INKROĊJAT BL-UŻU TA’ ĊIKLI TA’ 2E-AG(I)/AG(III) REDOX, U LI TIĠI ESTIŻA L-FIRXA TA’ NUCLEOPHYLS U SOTTOSTRATI. FIR-RIGWARD TAL-AKKOPPJAMENTI KATALIZZATI TA’ AU, L-GĦAN TAGĦNA HUWA LI JESPANDU S-SOTTOSTRATI BL-UŻU TA’ GRUPPI TA’ TMEXXIJA LI JISTGĦU JITNEĦĦEW. Barra minn hekk, OBJETTIVA STRATEĠIKA oħra se tgħaqqad l-ACIDECE LEWIS magħrufa sew u r-REATTIVITÀ TA’ ACOPLAZZJONI 2E-CRUZATED fir-REACTIONS CASED ONE-POT._x000D_ WP2 jikkonsistu fl-Istati Uniti tar-REATTIVA TA’ PLATAFORMAZZJONI MODEL LILL-Funzjonalizzazzjonijiet C-H MODEL MECHANISHMENTAL medjati minn CO u NI, kif ukoll il-QUIMICA REDOX implikata. AĦNA SER NIFFUKAW FUQ IR-REAZZJONIJIET TA’ CICLACION KATALIZZATI MILL-KO GĦAS-SINTEŻI TAL-ETEROĊIKLI U D-DERIVATIZZAZZJONI TAL-GRUPPI TA’ TMEXXIJA. Peress NI(II) jistgħu jistabbilizzaw ġeometriji differenti, aħna se jespandu fid-dettall il-proċess ta ‘attivazzjoni C-H biex jiffurmaw Aril-NI(II) SPECIES U FUNCIONALISATION THEIR TAL-Plataforms MACROCICLIC MODEL DESIGNED GĦALL-FAVORCE ENTORNES D4H u OH._x000D_ fil WP3 catalisers OXIDATION bbażati fil CO, NI jew C għall-Konverżjoni ta ‘C-H f’rabtiet C-O se jiġu żviluppati. Peress li hemm xi STUDIES mekkanistiċi ma ‘dawn il-metalli, aħna se jużaw plataforms mudell biex jagħmlu metall-OXIGENOUS SPECIES ta VALENZA Għoli. ID-DETTALJI TAL-MEKKANIŻMI TA’ AZZJONI TIEGĦU SE JINKISBU PERMEZZ TA’ STUDJI ESTENSIVI SPETTROSKOPIĊI U SPECTROMETRICS. Aħna se tinvestiga wkoll il-Kataliżi TAL-OXIDAZZJONI F’kapitoli supramolekulari MEDIATE Photogeneration TA SINGLETE OXIGENATION._x000D_ IN WP4, il-Ħatra Diretta ta ‘C-H Entries se tiġi investigata minn nitrenos li minnhom u mhux aktar minn ALTERNATIVE għal REACTIONS CONVENTIONAL C-N. L-AZIDS ORGANIKU SE JINTUŻA BIEX JIĠĠENERA L-KOMPOSTI TAL-METALL-NITRENE, LI HUMA L-INTERMEDJARJI EWLENIN TAR-REAZZJONI. BARRA MINN HEKK, SE JITWETTQU L-ISTUDJI TA’ IŻOLAMENT U REATTIVITÀ TIEGĦU. (Maltese)
4 August 2022
0 references
Há uma clara necessidade de melhorar a sustentabilidade e/ou a seletividade da catálise de acoplamento cruzado, até agora amplamente dominada pela polícia, e aCUÑACION METALS (CU, AG, AU) pode preencher este VOID. Por outro lado, a ATIVAÇÃO SUSTENTÁVEL DA LIGAÇÃO C-H é a CORNERSTONA PARA O DESENVOLVIMENTO FUTURO DA SÍNTESE BIOLÓGICA. O CONTROLO DA REACTIVIDADE E SELECTIVIDADE ENTRE MÚLTIPLOS BONDOS C-H É UM ENORME DESAFIO NA QUÍMICA. Uma ESTRATÉGIA ADAPTADA é A SUSTITUIÇÃO DOS METAIS PESADOS PELOS METAIS DO 1o SÉRIE DE TRANSIÇÃO, BENIGNS E BARATOS._x000D_ elucidar ES MECANISMOS ESSENCIAIS DE REAÇÃO PARA O DESENVOLVIMENTO DA CATÁLISE SELECTIVA. Com base em conhecimentos anteriores nos processos, utilizam-se plataformas-modelo bem definidas para capturar e caracterizar espécies-chave, tão pouco detectadas ou simplesmente dispersas. A PRESENTE ESTRATÉGIA SERÁ APLICADA A DIFERENTES TRANSFORMAÇÕES: A) INVESTIGAÇÃO DE NOVA SELECTIVIDADE EM COLECÇÕES CRUZADAS catalisadas por METAIS de acumulação E B) ATIVAÇÃO E FUNCIONALIZAÇÃO DE LIGAÇÕES C-H COM METAIS DO 1o SERIE DE TRANSIÇÃO._x000D_ WP1 CENTRADAS EM ESTUDOS MECANISTICOS DE COLECÇÃO CRUZADA COM CADA CAFE METAL. O NOSSO CONHECIMENTO DE ESPÉCIES ARIL-CU(III) SERÁ UTILIZADO NO DESENVOLVIMENTO DE Acoplamentos SELECTIVOS, UTILIZANDO LIGAÇÕES AUXILIARES ESPECIALMENTE CONCEBIDAS E SUBSTRATOS NORMALIZADOS. Por outro lado, a utilização de AG e AU no acoplamento cruzado sem oxidantes externos foi muito pouco utilizada. Com base nas nossas recentes conclusões, o objectivo é desenvolver métodos de acoplamento cruzado utilizando os ciclos 2E-AG(I)/AG(III) REDOX e alargar a gama de nucleófitos e substratos. No que diz respeito aos acoplamentos catalizados, o nosso objectivo é expandir os substratos através da utilização de grupos direccionais removíveis. Além disso, outro OBJETIVO ESTRATÉGICO combinará a conhecida ACIDÊNCIA LEWIS e a REATIVIDADE DE ACOPLAÇÃO 2E-CRUZADA EM REAÇÕES CASADAS ONE-POT._x000D_ WP2 CONSISTE NA UTILIZAÇÃO DE PLATAFORMAÇÕES DO MODELO PARA ESTUDAR AS funcionalizações C-H MECANISMENTAIS mediadas por CO e NI, bem como a QUIMICA DE REDOX IMPLICADA. Concentrar-nos-emos nas reações de CICLACIÃO catalizadas por CO para a sintese de heterocícleos e a derivatização de grupos diretivos. Uma vez que NI(II) pode estabilizar diferentes geometrias, vamos expandir em detalhe o processo de activação C-H para formar ARIL-NI(II) ESPÉCIES E SUA FUNCIONALIZAÇÃO DAS PLATAFORMAS MACROCICLIC MODELO DESIGNADO PARA FAVORCE ENTORNES D4H e OH._x000D_ em WP3 OXIDATION CATALISERS com base em CO, NI ou C para a conversão de C-H em ligações C-O será desenvolvido. Dado que existem alguns ESTUDOS mecanicistas com estes metais, utilizaremos PLATAFORMAS modelo para fazer ESPÉCIES metalo-OXIGENOSAS de Alta VALÊNCIA. Os pormenores dos seus mecanismos de acção serão obtidos através de estudos extensivos de especialidade e de especialidade. Também investigaremos a CATALISE DA OXIDAÇÃO nos capítulos supramoleculares FOTOGENERAÇÃO MEDIATA DA OXIGENAÇÃO ÚNICA._x000D_ No WP4, a Nomeação Direta de Entradas C-H será investigada por nitrenos dos quais e não mais do que ALTERNATIVAS às REAÇÕES CONVENCIONAIS DO CONSELHO C-N. Os ácidos orgânicos serão utilizados para produzir os compostos metálicos-nitrenos, que são os principais intermediários da reação. Além disso, realizar-se-ão os seus estudos de isolação e de reatividade. (Portuguese)
4 August 2022
0 references
DER ER ET KLART BEHOV FOR AT FORBEDRE BÆREDYGTIGHEDEN OG/ELLER SELEKTIVITETEN AF KRYDSKOBLINGSKATALYSE, DER HIDTIL HAR VÆRET DOMINERET AF PD, OG ACUÑACION-METALLER (CU, AG, AU) KAN UDFYLDE DETTE TOMRUM. PÅ DEN ANDEN SIDE ER BÆREDYGTIG AKTIVERING AF C-H-FORBINDELSEN HJØRNESTENEN I DEN FREMTIDIGE UDVIKLING INDEN FOR ORGANISK SYNTESE. KONTROL AF REAKTIVITET OG SELEKTIVITET MELLEM FLERE C-H-OBLIGATIONER ER EN ENORM UDFORDRING I KEMIEN. En VEDTAGET STRATEGY er SUSTITUTION AF METALERNE PÅ DEN 1. TRANSICTION SERIE, godartede og BARATOS._x000D_forklare ES ESSENTIAL REACTION MECHANISTER FOR DEVELOPMENT AF SELECTIVE katalise. BASERET PÅ TIDLIGERE VIDEN I PROCESSER MEKANISMER AF FUNCIONALISATION C-H OG C-X, VELDEFINEREDE MODEL PLATFORME BRUGES TIL AT FANGE OG KARAKTERISERE VIGTIGE ARTER, HIDTIL NÆPPE OPDAGET ELLER BLOT POSTULERET. DENNE STRATEGI VIL BLIVE ANVENDT PÅ FORSKELLIGE ÆNDRINGER: A) SØR AF NYE SELEKTIVITET I KRUZED COLLECTIONER katalyseret af akkumuleringsmetaler og B) ACTIVATION OG FUNCTIONALISATION af C-H LINKS MED METALSERIE._x000D_ WP1 CENTRED I MECANISTISKE STUDIER AF COLLEKTMENTTNING MED ALLE METAL Scafe. VORES VIDEN OM ARIL-CU(III) ARTER VIL BLIVE BRUGT I UDVIKLINGEN AF SELEKTIVE KOBLINGER, VED HJÆLP AF SPECIELT DESIGNEDE HJÆLPELIGANDER OG STANDARD SUBSTRATER. PÅ DEN ANDEN SIDE ER ANVENDELSEN AF AG OG AU TIL KRYDSKOBLING UDEN EKSTERNE OXIDANTER BLEVET UNDERSØGT MEGET LIDT. PÅ BAGGRUND AF VORES SENESTE RESULTATER ER MÅLET AT UDVIKLE KRYDSKOBLINGSMETODER VED HJÆLP AF 2E-AG(I)/AG(III) REDOXCYKLUSSER OG AT UDVIDE RÆKKEN AF NUCLEOPHYLS OG SUBSTRATER. MED HENSYN TIL AU KATALYSED KOBLINGER, ER VORES MÅL AT UDVIDE SUBSTRATER VED HJÆLP AF AFTAGELIGE STYREGRUPPER. Desuden vil et andet STRATEGIC OBJECTIVE kombinere den velkendte LEWIS ACIDECE og den 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY IN CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 består i brug af MODEL PLATAFORMATIONER TIL STUDY MECHANISHMENTAL C-H funktionaliteter medieret af CO og NI, samt den implicerede REDOX QUIMICA. VI VIL FOKUSERE PÅ CICLACION-REAKTIONER KATALYSERET AF CO FOR SYNTESEN AF HETEROCYKLER OG DERIVATISERING AF STYREGRUPPER. Da NI(II) kan stabilisere forskellige geometrier, vil vi udvide processen med aktivering C-H til at danne Aril-NI(II) SPECIER OG THEIR FUNCIONALISATION AF plataformerne MACROCICLIC MODEL DESIGNED TIL FAVORCE ENTORNES D4H og OH._x000D_ i WP3 OXIDATION catalizers baseret i CO, NI eller C til konvertering af C-H i C-O links vil blive udviklet. Da der er nogle mekaniske STUDIES med disse metaller, vil vi bruge model plataformer til at gøre metall-OXIGENOUS SPECIES af høj VALENCE. NÆRMERE OPLYSNINGER OM DENS VIRKNINGSMEKANISMER VIL BLIVE OPNÅET GENNEM OMFATTENDE SPEKTROSKOPISKE OG SPECTROMETRICS-UNDERSØGELSER. Vi vil også undersøge Catalisis OF OXIDATION IN supramolecular kapitler MediaTE Photogeneration OF SINGLETE OXIGENATION._x000D_ I WP4, den direkte udnævnelse af CH-indgange vil blive undersøgt af nitrenos, og ikke mere end ALTERNATIVE til C-N KONVENTIONAL RÅDET REAKTIONER. ORGANISKE AZIDS VIL BLIVE BRUGT TIL AT GENERERE METAL-NITREN FORBINDELSER, SOM ER DE VIGTIGSTE REAKTION MELLEMPRODUKTER. DESUDEN VIL DER BLIVE GENNEMFØRT ISOLATIONS- OG REAKTIVITETSUNDERSØGELSER. (Danish)
4 August 2022
0 references
EXISTĂ O NEVOIE CLARĂ DE A ÎMBUNĂTĂȚI SUSTENABILITATEA ȘI/SAU SELECTIVITATEA CATALIZĂRII DE CUPLARE ÎNCRUCIȘATĂ, DOMINATĂ PÂNĂ ÎN PREZENT PE SCARĂ LARGĂ DE PD, IAR METALELE ACUÑACION (CU, AG, AU) POT UMPLE ACEST GOL. PE DE ALTĂ PARTE, ACTIVAREA DURABILĂ A LEGĂTURII C-H REPREZINTĂ PIATRA DE TEMELIE PENTRU DEZVOLTAREA VIITOARE A SINTEZEI ORGANICE. CONTROLUL REACTIVITĂȚII ȘI SELECTIVITĂȚII ÎNTRE MAI MULTE LEGĂTURI C-H ESTE O PROVOCARE URIAȘĂ ÎN CHIMIE. O STRATEGIE ADECTATĂ este SUSTITUCȚIA METALILOR PESED de METALSUL I SERIE DE TRANSICȚIE, benigne ȘI BARATOS._x000D_ elucidează MECHANIZELE ESSENTIAL REACTION MECHANISMS PENTRU DEVELOPAREA Catalizei SELECTIVE. PE BAZA CUNOȘTINȚELOR ANTERIOARE PRIVIND MECANISMELE PROCESELOR FUNCIONALISATION C-H ȘI C-X, SUNT UTILIZATE PLATFORME MODEL BINE DEFINITE PENTRU CAPTURAREA ȘI CARACTERIZAREA SPECIILOR-CHEIE, PÂNĂ ÎN PREZENT ABIA DETECTATE SAU PUR ȘI SIMPLU POSTULATE. ACEASTĂ STRATEGIE SE VA APLICA DIFERITELOR TRANSFORMĂRI: A) CERERE DE NOI SELECTIVITATE ÎN COLECȚII CRUZATE catalizate prin metode de acumulare ȘI B) ACTIVARE ȘI FUNCȚIUNEA LINCȚIILOR C-H cu metamile primei SERIE de TRANSICȚIE._x000D_ WP1 CENTRED în STUDIES MECANISTIC DE COLLECTMENT croazit cu fiecare Scafe METAL. CUNOȘTINȚELE NOASTRE DESPRE SPECIILE ARIL-CU(III) VOR FI UTILIZATE ÎN DEZVOLTAREA DE CUPLAJE SELECTIVE, FOLOSIND LIGANZI AUXILIARI SPECIAL CONCEPUTE ȘI SUBSTRATURI STANDARD. PE DE ALTĂ PARTE, UTILIZAREA AG ȘI AU ÎN CUPLAREA ÎNCRUCIȘATĂ FĂRĂ OXIDANȚI EXTERNI A FOST FOARTE PUȚIN STUDIATĂ. PE BAZA CONSTATĂRILOR NOASTRE RECENTE, SCOPUL ESTE DE A DEZVOLTA METODE DE CUPLARE ÎNCRUCIȘATĂ UTILIZÂND CICLURILE REDOX 2E-AG(I)/AG(III) ȘI DE A EXTINDE GAMA DE NUCLEOPHYLS ȘI SUBSTRATURI. ÎN CEEA CE PRIVEȘTE CUPLAJELE AU CATALIZAT, SCOPUL NOSTRU ESTE DE A EXTINDE SUBSTRATURILE PRIN UTILIZAREA GRUPURILOR DE DIRECȚIE DETAȘABILE. În plus, un alt OBJECTIVE STRATEGIC va combina bine-cunoscuta ACIDECE LEWIS și REACTIVITATEA ACOPLATION 2E-CRUZATE ÎN REACȚII CASED ONE-POT._x000D_ WP2 constă în UTILIZAREA PLATAFORMAȚIILOR MODEL pentru funcționalitățile C-H MECHANISHMENTALE STUDY mediate de CO și NI, precum și REDOX QUIMICA implicat. NE VOM CONCENTRA PE REACȚIILE CICLACION CATALIZATE DE CO PENTRU SINTEZA HETEROCICLURILOR ȘI DERIVATIZAREA GRUPURILOR DE COORDONARE. Din moment ce Ni(II) poate stabiliza geometrii diferite, vom extinde în detaliu procesul de activare C-H pentru a forma Aril-NI(II) SPECIES ȘI FUNCIONALISATION lor a plataformelor MACROCICLIC MODEL DESIGNED LA FAVORCE ENTORNES D4H și OH._x000D_ în catalizatoare WP3 OXIDATION bazate în CO, NI sau C pentru conversia C-H în legăturile C-O vor fi dezvoltate. Având în vedere că există unele STUDIES mecanice cu aceste metale, vom folosi plataforme model pentru a face metal-OXIGENOUS SPECIES de High VALENCE. DETALIILE MECANISMELOR SALE DE ACȚIUNE VOR FI OBȚINUTE PRIN STUDII SPECTROSCOPICE ȘI SPECTROMETRICS EXTINSE. Vom investiga, de asemenea, Cataliza OXIDAȚIEI ÎN capitolele supramoleculare MEDIATE Photogeneration OF SINGLETE OXIGENATION._x000D_ IN WP4, desemnarea directă a intrărilor C-H va fi investigată de nitreno din care și nu mai mult decât ALTERNATIVE la C-N CONVENȚIONAL REACȚIUNI CONVENȚIONALE. AZIDS ORGANIC VOR FI UTILIZATE PENTRU A GENERA COMPUȘI METAL-NITREN, CARE SUNT PRINCIPALII INTERMEDIARI DE REACȚIE. ÎN PLUS, SE VOR EFECTUA STUDII DE IZOLARE ȘI DE REACTIVITATE. (Romanian)
4 August 2022
0 references
DET FINNS ETT TYDLIGT BEHOV AV ATT FÖRBÄTTRA HÅLLBARHETEN OCH/ELLER SELEKTIVITETEN HOS KORSKOPPLINGSKATALYS, SOM HITTILLS DOMINERATS AV PD, OCH ACUÑACION-METALLER (CU, AG, AU) KAN FYLLA DETTA TOMRUM. Å ANDRA SIDAN ÄR DEN HÅLLBARA AKTIVERINGEN AV C-H-LÄNKEN HÖRNSTENEN FÖR FRAMTIDA UTVECKLING AV ORGANISK SYNTES. ATT KONTROLLERA REAKTIVITETEN OCH SELEKTIVITETEN MELLAN FLERA C-H-OBLIGATIONER ÄR EN ENORM UTMANING INOM KEMIN. En ADEKTED STRATEGY är SUSTITUCTION OF THE METALS PESEd by METALS OF THE 1:a TRANSICTION SERIE, benigns OCH BARATOS._x000D_förtydligande ES ESSENTIAL REACTION MECHANISMS FÖR UTVECKLING AV SELECTIVE Catalisis. BASERAT PÅ TIDIGARE KUNSKAP OM PROCESSMEKANISMER FÖR FUNCIONALISATION C-H OCH C-X ANVÄNDS VÄLDEFINIERADE MODELLPLATTFORMAR FÖR ATT FÅNGA OCH KARAKTERISERA VIKTIGA ARTER, HITTILLS KNAPPT UPPTÄCKTA ELLER HELT ENKELT POSTULERADE. DENNA STRATEGI KOMMER ATT TILLÄMPAS PÅ OLIKA OMVANDLINGAR: A) SÖK AV NYA SELECTIVITY I CRUZED COLLECTIONS katalyseras genom ackumulering METAL OCH B) AKTIVATION OCH FUNCTIONALISATION AV C-H LINKS MED METALER AV 1:a TRANSICTIONSERIEN._x000D_ WP1 CENTRED I MECANISTIC STUDIES of COLLECTMENT kryssade MED ALLA METAL Scafe. VÅR KUNSKAP OM ARIL-CU(III)-ARTER KOMMER ATT ANVÄNDAS VID UTVECKLINGEN AV SELEKTIVA KOPPLINGAR, MED HJÄLP AV SPECIALDESIGNADE HJÄLPLIGANDAR OCH STANDARDSUBSTRAT. Å ANDRA SIDAN HAR ANVÄNDNINGEN AV AG OCH AU I KORSKOPPLING UTAN YTTRE OXIDATIONSMEDEL STUDERATS MYCKET LITE. BASERAT PÅ VÅRA SENASTE RÖN ÄR SYFTET ATT UTVECKLA KORSKOPPLINGSMETODER MED HJÄLP AV 2E-AG(I)/AG(III) REDOXCYKLER, OCH ATT UTÖKA SORTIMENTET AV NUCLEOPHYLS OCH SUBSTRAT. NÄR DET GÄLLER AU KATALYSERADE KOPPLINGAR ÄR VÅRT MÅL ATT EXPANDERA SUBSTRAT MED HJÄLP AV LÖSTAGBARA STYRGRUPPER. Dessutom kommer en annan STRATEGIC OBJEKTIV att kombinera den välkända LEWIS ACIDECE och 2E-CRUZATED ACOPLATION REACTIVITY I CASED REACTIONS ONE-POT._x000D_ WP2 består i användningen av MODEL PLATAFORMATIONER till STUDY MECHANISHMENTAL C-H-funktionaliteter som förmedlas av CO och NI, samt den inblandade REDOX QUIMICA. VI KOMMER ATT FOKUSERA PÅ CICLACION-REAKTIONER SOM KATALYSERAS AV CO FÖR SYNTES AV HETEROCYKLER OCH DERIVATISERING AV STYRGRUPPER. Eftersom NI(II) kan stabilisera olika geometrier, kommer vi att expandera i detalj processen för aktivering C-H för att bilda Aril-NI(II) SPECIES OCH DIR FUNCIONALISATION of the plataforms MACROCICLIC MODEL DESIGNed to FAVORCE ENTORNES D4H and OH._x000D_ in WP3 OXIDATION Catalisers baserade i CO, NI eller C för konvertering av C-H i C-O länkar kommer att utvecklas. Med tanke på att det finns några mekanistiska STUDIES med dessa metaller, kommer vi att använda modellplataformer för att göra metall-OXIGENOUS SPECIES of High VALENCE. NÄRMARE UPPGIFTER OM DESS VERKNINGSMEKANISMER KOMMER ATT ERHÅLLAS GENOM OMFATTANDE SPEKTROSKOPISKA OCH SPECTROMETRICS-STUDIER. Vi kommer också att undersöka Catalisis of OXIDATION I supramolekulära kapitel MEDIATE Photogeneration OF SINGLETE OXIGENATION._x000D_ I WP4 kommer den direkta utnämningen av C-H-poster att undersökas av nitrenos varav endast ALTERNATIV till C-N CONVENTIONAL RÅDET REACTIONER. ORGANISKA AZIDS KOMMER ATT ANVÄNDAS FÖR ATT GENERERA METALLNITREN FÖRENINGAR, SOM ÄR DEN VIKTIGASTE REAKTIONEN INTERMEDIÄRER. DESSUTOM KOMMER ISOLERINGS- OCH REAKTIVITETSSTUDIER ATT GENOMFÖRAS. (Swedish)
4 August 2022
0 references
Girona
0 references
20 December 2023
0 references
Identifiers
CTQ2016-77989-P
0 references