CATALYSIS WITH ISOLATED METAL ATOMS AND WELL-DEFINED ULTRASMALL CLUSTERS, WITHOUT LIGANDS AND CONFINED. (Q3135804): Difference between revisions
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(Created claim: summary (P836): LA CATALYSE CHIMIQUE SUR DES ATOMES MÉTALLIQUES NON SATURÉS EST LA BASE D’UNE BONNE PARTIE DES PROCESSUS INDUSTRIELS DE PRODUCTION D’ÉNERGIE ET DE SYNTHÈSE CHIMIQUE, AINSI QUE DE NOMBREUSES RÉACTIONS ESSENTIELLES POUR LA VIE. TRADITIONNELLEMENT, L’ACTIVITÉ CATALITIQUE DE L’ATOME MÉTALLIQUE EST MODULÉE PAR L’ACTION DU SUPPORT, DES LIGANDS, OU PAR L’ACTION CONJOINTE DE NOMBREUX AUTRES ATOMES MÉTALLIQUES (NANOPARTICULA). Cependant, TOUS LES TRAVAIL...) |
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KATALYSE MIT ISOLIERTEN METALLATOMEN UND GUT DEFINIERTEN ULTRAKLEINEN CLUSTERN, OHNE LIGANDEN UND BEGRENZT. | |||||||||||||||
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CHEMISCHE KATALYSE AUF UNGESÄTTIGTEN METALLATOMEN IST DIE GRUNDLAGE EINES GUTEN TEILS DER INDUSTRIELLEN PROZESSE DER ENERGIEERZEUGUNG UND DER CHEMISCHEN SYNTHESE SOWIE VIELER LEBENSWICHTIGER REAKTIONEN. TRADITIONELL WIRD DIE KATALITISCHE AKTIVITÄT DES METALLATOMS DURCH DIE WIRKUNG DER STÜTZE, LIGANDEN ODER DURCH DIE GEMEINSAME AKTION VIELER ANDERER METALLATOME (NANOPARTICULA) MODULIERT. Jedoch MEHR EXPERIMENTAL WORKS, die zeigen, dass wir belästigt sind oder in einer sehr geringen Anzahl von Metallen, weniger als 10 Volumina, sind ausgezeichnete Katalysatoren für eine Vielzahl von chemischen Reaktionen, ohne die Notwendigkeit von SUPPORTEN, Liganden ODER ANDERE EXTERNAL ADITIVES._x000D_AS THE DATE, diese Cataliser Basy YOUR SINTESIS in Verdünnung, IST zu decre, IN DER MOST POSIBLE SEPARATION DER METALIISCHEN ATHOMES, wir sind auf INERT SUPERFICIES oder in der Disolution, um die Aggregation und mit den MALICAL-Qantitäten über 0,1 % im Gewicht. OBWOHL STUDIEN DEUTLICH MACHEN, DASS DIE KALITISCHE AKTIVITÄT AUSSCHLIESSLICH AUS ULTAPEQUEÑAS-STRUKTUREN STAMMT, AUCH ISOLIERTE ATOME, IST ES EXPERIMENTELL UNMÖGLICH, GENAU DIE ANZAHL DER ATOME, OXIDATIONSZUSTAND UND TOPOLOGIE DER CATALITICAS-ARTEN ZU KENNEN, EINFACH WEIL DIE ARTENKONZENTRATION SO GERING IST, DASS DIE FORTSCHRITTLICHSTEN EXPERIMENTELLEN TECHNIKEN WIE DIE KORRIGIERTE ABERRATIONSMIKROSKOPIE, RÖNTGENPHOTOESPECTROMETRIA ODER SYNCROTRONTECHNIKEN NICHT DIE RICHTIGE LÖSUNG DER STRUKTUREN ERMÖGLICHEN. Aus diesem Grund ist die katalytische ACTIVITY SPECIFIC OF ISSUED Atomes UND bestimmte Cluster eine Herausforderung für SCIENCE._x000D_ reciently, WE descrite THAT certas REDES METAL-Organicas („METAL ORGANIC Frameworks“, MOFs, für ihre Sigls IN ENGLISH) Sie sind in der Lage, 15 % Gewicht von metallischen Atomas und, zum Beispiel bilden metallische Cluster von vier Paletten, Catalitic, MIXTA VALENCE 0/+ 1, Qasi-lineal und CONFINED, mit ELEKTRONISCHE UND STRUKTURAL PROPERTY PERFECTLY DEFINED UND OHNE KONTAKTION VON ANDEREN SPEZIEDEN, UND IN Cristaline FORMATIONEN UND GESCHÄFTIGKEITEN NICHT ONLY MEASURE DER TECHNISCHE ARRIBATED WHERE IN Cristalografia von RAYS X und BY TEORIES zu sein. DAHER KÖNNEN WIR NUN EINE SYSTEMATISCHE UNTERSUCHUNG DER KATALITISCHEN AKTIVITÄT VERSCHIEDENER ISOLIERTER METALLATOME UND PERFEKT DEFINIERTER ULTRAKLEINER CLUSTER DURCHFÜHREN, FREI VON LIGANDEN UND OHNE STARKE INTERAKTIONEN MIT DER UNTERSTÜTZUNG. DIESE GRUNDLEGENDE STUDIE IST VÖLLIG NEU UND AUCH MIT POTENTIELLER PRAKTISCHER ANWENDUNG FÜR IHRE ANSCHLIESSENDE ANWENDUNG IN PROZESSEN VON INTERESSE, INDUSTRIE ODER BIOMIMETIK. ZU DIESEM ZWECK WERDEN VERSCHIEDENE METALLKATIONEN IN DIE MOFS INTEGRIERT UND CHARAKTERISIERT UND WERDEN KONTROLLIERT REDUZIERT, UM ISOLIERTE ATOMITIES ODER CLUSTER VON CRECENT-ATOMITÄT BIS ZU ZEHN ATOME FÜR DIE KATALITISCHE AUSWERTUNG ZU ERHALTEN. SCHLIESSLICH WERDEN DIESE UV-METALLARTEN MIT ANDEREN NICHT SO GUT DEFINIERTEN METALLSTRUKTUREN CATALITICAS VERGLICHEN, WIE Z. B. METALLE AUF ZEOLITEN, ANORGANISCHEN FESTSTOFFEN UND POLYMEREN SOWIE ORGANOMETALE KATALYSATOREN UND METALLSALZE, DIE BEKANNTERMASSEN WÄHREND DER REAKTION VOR ORT ABGEBAUT WERDEN UND BEI DENEN AKTIVE ARTEN ALS ISOLIERTE ATOME ODER CLUSTER VERMUTET WERDEN. DURCH CHARAKTERISIERUNG UND VERGLEICHENDE REAKTIVITÄT KÖNNEN WIR NUN DIE AKTIVITÄT DER UV-ARTEN IN DEN NICHT SO GENAU DEFINIERTEN KATALYSATOREN BESTÄTIGEN UND IHRE OPTIMIERUNG FORTSETZEN. (German) | |||||||||||||||
| Property / summary: CHEMISCHE KATALYSE AUF UNGESÄTTIGTEN METALLATOMEN IST DIE GRUNDLAGE EINES GUTEN TEILS DER INDUSTRIELLEN PROZESSE DER ENERGIEERZEUGUNG UND DER CHEMISCHEN SYNTHESE SOWIE VIELER LEBENSWICHTIGER REAKTIONEN. TRADITIONELL WIRD DIE KATALITISCHE AKTIVITÄT DES METALLATOMS DURCH DIE WIRKUNG DER STÜTZE, LIGANDEN ODER DURCH DIE GEMEINSAME AKTION VIELER ANDERER METALLATOME (NANOPARTICULA) MODULIERT. Jedoch MEHR EXPERIMENTAL WORKS, die zeigen, dass wir belästigt sind oder in einer sehr geringen Anzahl von Metallen, weniger als 10 Volumina, sind ausgezeichnete Katalysatoren für eine Vielzahl von chemischen Reaktionen, ohne die Notwendigkeit von SUPPORTEN, Liganden ODER ANDERE EXTERNAL ADITIVES._x000D_AS THE DATE, diese Cataliser Basy YOUR SINTESIS in Verdünnung, IST zu decre, IN DER MOST POSIBLE SEPARATION DER METALIISCHEN ATHOMES, wir sind auf INERT SUPERFICIES oder in der Disolution, um die Aggregation und mit den MALICAL-Qantitäten über 0,1 % im Gewicht. OBWOHL STUDIEN DEUTLICH MACHEN, DASS DIE KALITISCHE AKTIVITÄT AUSSCHLIESSLICH AUS ULTAPEQUEÑAS-STRUKTUREN STAMMT, AUCH ISOLIERTE ATOME, IST ES EXPERIMENTELL UNMÖGLICH, GENAU DIE ANZAHL DER ATOME, OXIDATIONSZUSTAND UND TOPOLOGIE DER CATALITICAS-ARTEN ZU KENNEN, EINFACH WEIL DIE ARTENKONZENTRATION SO GERING IST, DASS DIE FORTSCHRITTLICHSTEN EXPERIMENTELLEN TECHNIKEN WIE DIE KORRIGIERTE ABERRATIONSMIKROSKOPIE, RÖNTGENPHOTOESPECTROMETRIA ODER SYNCROTRONTECHNIKEN NICHT DIE RICHTIGE LÖSUNG DER STRUKTUREN ERMÖGLICHEN. Aus diesem Grund ist die katalytische ACTIVITY SPECIFIC OF ISSUED Atomes UND bestimmte Cluster eine Herausforderung für SCIENCE._x000D_ reciently, WE descrite THAT certas REDES METAL-Organicas („METAL ORGANIC Frameworks“, MOFs, für ihre Sigls IN ENGLISH) Sie sind in der Lage, 15 % Gewicht von metallischen Atomas und, zum Beispiel bilden metallische Cluster von vier Paletten, Catalitic, MIXTA VALENCE 0/+ 1, Qasi-lineal und CONFINED, mit ELEKTRONISCHE UND STRUKTURAL PROPERTY PERFECTLY DEFINED UND OHNE KONTAKTION VON ANDEREN SPEZIEDEN, UND IN Cristaline FORMATIONEN UND GESCHÄFTIGKEITEN NICHT ONLY MEASURE DER TECHNISCHE ARRIBATED WHERE IN Cristalografia von RAYS X und BY TEORIES zu sein. DAHER KÖNNEN WIR NUN EINE SYSTEMATISCHE UNTERSUCHUNG DER KATALITISCHEN AKTIVITÄT VERSCHIEDENER ISOLIERTER METALLATOME UND PERFEKT DEFINIERTER ULTRAKLEINER CLUSTER DURCHFÜHREN, FREI VON LIGANDEN UND OHNE STARKE INTERAKTIONEN MIT DER UNTERSTÜTZUNG. DIESE GRUNDLEGENDE STUDIE IST VÖLLIG NEU UND AUCH MIT POTENTIELLER PRAKTISCHER ANWENDUNG FÜR IHRE ANSCHLIESSENDE ANWENDUNG IN PROZESSEN VON INTERESSE, INDUSTRIE ODER BIOMIMETIK. ZU DIESEM ZWECK WERDEN VERSCHIEDENE METALLKATIONEN IN DIE MOFS INTEGRIERT UND CHARAKTERISIERT UND WERDEN KONTROLLIERT REDUZIERT, UM ISOLIERTE ATOMITIES ODER CLUSTER VON CRECENT-ATOMITÄT BIS ZU ZEHN ATOME FÜR DIE KATALITISCHE AUSWERTUNG ZU ERHALTEN. SCHLIESSLICH WERDEN DIESE UV-METALLARTEN MIT ANDEREN NICHT SO GUT DEFINIERTEN METALLSTRUKTUREN CATALITICAS VERGLICHEN, WIE Z. B. METALLE AUF ZEOLITEN, ANORGANISCHEN FESTSTOFFEN UND POLYMEREN SOWIE ORGANOMETALE KATALYSATOREN UND METALLSALZE, DIE BEKANNTERMASSEN WÄHREND DER REAKTION VOR ORT ABGEBAUT WERDEN UND BEI DENEN AKTIVE ARTEN ALS ISOLIERTE ATOME ODER CLUSTER VERMUTET WERDEN. DURCH CHARAKTERISIERUNG UND VERGLEICHENDE REAKTIVITÄT KÖNNEN WIR NUN DIE AKTIVITÄT DER UV-ARTEN IN DEN NICHT SO GENAU DEFINIERTEN KATALYSATOREN BESTÄTIGEN UND IHRE OPTIMIERUNG FORTSETZEN. (German) / rank | |||||||||||||||
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| Property / summary: CHEMISCHE KATALYSE AUF UNGESÄTTIGTEN METALLATOMEN IST DIE GRUNDLAGE EINES GUTEN TEILS DER INDUSTRIELLEN PROZESSE DER ENERGIEERZEUGUNG UND DER CHEMISCHEN SYNTHESE SOWIE VIELER LEBENSWICHTIGER REAKTIONEN. TRADITIONELL WIRD DIE KATALITISCHE AKTIVITÄT DES METALLATOMS DURCH DIE WIRKUNG DER STÜTZE, LIGANDEN ODER DURCH DIE GEMEINSAME AKTION VIELER ANDERER METALLATOME (NANOPARTICULA) MODULIERT. Jedoch MEHR EXPERIMENTAL WORKS, die zeigen, dass wir belästigt sind oder in einer sehr geringen Anzahl von Metallen, weniger als 10 Volumina, sind ausgezeichnete Katalysatoren für eine Vielzahl von chemischen Reaktionen, ohne die Notwendigkeit von SUPPORTEN, Liganden ODER ANDERE EXTERNAL ADITIVES._x000D_AS THE DATE, diese Cataliser Basy YOUR SINTESIS in Verdünnung, IST zu decre, IN DER MOST POSIBLE SEPARATION DER METALIISCHEN ATHOMES, wir sind auf INERT SUPERFICIES oder in der Disolution, um die Aggregation und mit den MALICAL-Qantitäten über 0,1 % im Gewicht. OBWOHL STUDIEN DEUTLICH MACHEN, DASS DIE KALITISCHE AKTIVITÄT AUSSCHLIESSLICH AUS ULTAPEQUEÑAS-STRUKTUREN STAMMT, AUCH ISOLIERTE ATOME, IST ES EXPERIMENTELL UNMÖGLICH, GENAU DIE ANZAHL DER ATOME, OXIDATIONSZUSTAND UND TOPOLOGIE DER CATALITICAS-ARTEN ZU KENNEN, EINFACH WEIL DIE ARTENKONZENTRATION SO GERING IST, DASS DIE FORTSCHRITTLICHSTEN EXPERIMENTELLEN TECHNIKEN WIE DIE KORRIGIERTE ABERRATIONSMIKROSKOPIE, RÖNTGENPHOTOESPECTROMETRIA ODER SYNCROTRONTECHNIKEN NICHT DIE RICHTIGE LÖSUNG DER STRUKTUREN ERMÖGLICHEN. Aus diesem Grund ist die katalytische ACTIVITY SPECIFIC OF ISSUED Atomes UND bestimmte Cluster eine Herausforderung für SCIENCE._x000D_ reciently, WE descrite THAT certas REDES METAL-Organicas („METAL ORGANIC Frameworks“, MOFs, für ihre Sigls IN ENGLISH) Sie sind in der Lage, 15 % Gewicht von metallischen Atomas und, zum Beispiel bilden metallische Cluster von vier Paletten, Catalitic, MIXTA VALENCE 0/+ 1, Qasi-lineal und CONFINED, mit ELEKTRONISCHE UND STRUKTURAL PROPERTY PERFECTLY DEFINED UND OHNE KONTAKTION VON ANDEREN SPEZIEDEN, UND IN Cristaline FORMATIONEN UND GESCHÄFTIGKEITEN NICHT ONLY MEASURE DER TECHNISCHE ARRIBATED WHERE IN Cristalografia von RAYS X und BY TEORIES zu sein. DAHER KÖNNEN WIR NUN EINE SYSTEMATISCHE UNTERSUCHUNG DER KATALITISCHEN AKTIVITÄT VERSCHIEDENER ISOLIERTER METALLATOME UND PERFEKT DEFINIERTER ULTRAKLEINER CLUSTER DURCHFÜHREN, FREI VON LIGANDEN UND OHNE STARKE INTERAKTIONEN MIT DER UNTERSTÜTZUNG. DIESE GRUNDLEGENDE STUDIE IST VÖLLIG NEU UND AUCH MIT POTENTIELLER PRAKTISCHER ANWENDUNG FÜR IHRE ANSCHLIESSENDE ANWENDUNG IN PROZESSEN VON INTERESSE, INDUSTRIE ODER BIOMIMETIK. ZU DIESEM ZWECK WERDEN VERSCHIEDENE METALLKATIONEN IN DIE MOFS INTEGRIERT UND CHARAKTERISIERT UND WERDEN KONTROLLIERT REDUZIERT, UM ISOLIERTE ATOMITIES ODER CLUSTER VON CRECENT-ATOMITÄT BIS ZU ZEHN ATOME FÜR DIE KATALITISCHE AUSWERTUNG ZU ERHALTEN. SCHLIESSLICH WERDEN DIESE UV-METALLARTEN MIT ANDEREN NICHT SO GUT DEFINIERTEN METALLSTRUKTUREN CATALITICAS VERGLICHEN, WIE Z. B. METALLE AUF ZEOLITEN, ANORGANISCHEN FESTSTOFFEN UND POLYMEREN SOWIE ORGANOMETALE KATALYSATOREN UND METALLSALZE, DIE BEKANNTERMASSEN WÄHREND DER REAKTION VOR ORT ABGEBAUT WERDEN UND BEI DENEN AKTIVE ARTEN ALS ISOLIERTE ATOME ODER CLUSTER VERMUTET WERDEN. DURCH CHARAKTERISIERUNG UND VERGLEICHENDE REAKTIVITÄT KÖNNEN WIR NUN DIE AKTIVITÄT DER UV-ARTEN IN DEN NICHT SO GENAU DEFINIERTEN KATALYSATOREN BESTÄTIGEN UND IHRE OPTIMIERUNG FORTSETZEN. (German) / qualifier | |||||||||||||||
point in time: 9 December 2021
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Revision as of 06:53, 9 December 2021
Project Q3135804 in Spain
| Language | Label | Description | Also known as |
|---|---|---|---|
| English | CATALYSIS WITH ISOLATED METAL ATOMS AND WELL-DEFINED ULTRASMALL CLUSTERS, WITHOUT LIGANDS AND CONFINED. |
Project Q3135804 in Spain |
Statements
39,325.0 Euro
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78,650.0 Euro
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50.0 percent
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1 January 2018
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31 December 2020
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AGENCIA CONSEJO SUPERIOR DE INVESTIGACIONES CIENTIFICAS
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39°28'10.96"N, 0°22'34.82"W
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46250
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LA CATALISIS QUIMICA SOBRE ATOMOS METALICOS INSATURADOS ES LA BASE DE UNA BUENA PARTE DE LOS PROCESOS INDUSTRIALES DE GENERACION DE ENERGIA Y SINTESIS QUIMICA, Y TAMBIEN DE MUCHAS REACCIONES ESENCIALES PARA LA VIDA. TRADICIONALMENTE, LA ACTIVIDAD CATALITICA DEL ATOMO METALICO ES MODULADA POR LA ACCION DEL SOPORTE, DE LIGANDOS, O POR LA ACCION CONJUNTA DE OTROS MUCHOS ATOMOS METALICOS (NANOPARTICULAS). SIN EMBARGO, SON CADA VEZ MAS LOS TRABAJOS EXPERIMENTALES QUE DEMUESTRAN QUE ATOMOS METALICOS AISLADOS O EN UN NUMERO MUY BAJO, MENOS DE 10 ATOMOS, SON EXCELENTES CATALIZADORES PARA UNA GRAN VARIEDAD DE REACCIONES QUIMICAS, SIN LA NECESIDAD DE SOPORTES, LIGANDOS U OTROS ADITIVOS EXTERNOS._x000D_ HASTA LA FECHA, ESTOS CATALIZADORES BASAN SU SINTESIS EN LA DILUCION, ES DECIR, EN LA MAYOR SEPARACION POSIBLE DE LOS ATOMOS METALICOS, BIEN SOBRE SUPERFICIES INERTES O EN DISOLUCION, PARA EVITAR SU AGREGACION Y CON CANTIDADES METALICAS MENORES AL 0.1% EN PESO. AUNQUE LOS ESTUDIOS DEJAN CLARO QUE LA ACTIVIDAD CATALITICA PROVIENE EXCLUSIVAMENTE DE LAS ESTRUCTURAS ULTAPEQUEÑAS, INCLUSO ATOMOS AISLADOS, EXPERIMENTALMENTE ES IMPOSIBLE SABER CON EXACTITUD EL NUMERO DE ATOMOS, ESTADO DE OXIDACION Y TOPOLOGIA DE LAS ESPECIES CATALITICAS, SENCILLAMENTE PORQUE LA CONCENTRACION DE ESPECIES ES TAN BAJA QUE LAS TECNICAS EXPERIMENTALES MAS AVANZADAS TALES COMO LA MICROSOCOPIA DE ABERRACION CORREGIDA, FOTOESPECTROMETRIA DE RAYOS X O TECNICAS SINCROTRON NO PERMITEN RESOLVER LAS ESTRUCTURAS ADECUADAMENTE. POR TANTO, LA ACTIVIDAD CATALITICA ESPECIFICA DE ATOMOS AISLADOS Y CLUSTERES DEFINIDOS ES AUN UN DESAFIO PARA LA CIENCIA._x000D_ RECIENTEMENTE, HEMOS DESCRITO QUE CIERTAS REDES METAL-ORGANICAS ("METAL ORGANIC FRAMEWORKS", MOFS, POR SUS SIGLAS EN INGLES) SON CAPACES DE INCOPORAR HASTA UN 15% EN PESO DE ATOMOS METALICOS Y, POR EJEMPLO, FORMAR CLUSTERES METALICOS DE CUATRO ATOMOS DE PALADIO, CATALITICOS, DE VALENCIA MIXTA 0/+1, CUASI-LINEALES Y CONFINADOS, CON PROPIEDADES ELECTRONICAS Y ESTRUCTURALES PERFECTAMENTE DEFINIDAS Y SIN CONTAMICION DE OTRAS ESPECIES, YA QUE SE OBTIENEN EN FORMA CRISTALINA Y SE CARACTERIZAN PERFECTAMENTE NO SOLO MEDIANTE LAS TECNICAS ARRIBA NOMBRADAS SINO TAMBIEN POR CRISTALOGRAFIA DE RAYOS X Y POR CALCULOS TEORICOS. POR TANTO, AHORA PODEMOS REALIZAR UN ESTUDIO SISTEMATICO DE LA ACTIVIDAD CATALITICA DE DIFERENTES ATOMOS METALICOS AISLADOS Y CLUSTERES ULTRAPEQUEÑOS PERFECTAMENTE DEFINIDOS, LIBRES DE LIGANDOS Y SIN INTERACCIONES FUERTES CON EL SOPORTE. ESTE ESTUDIO FUNDAMENTAL ES TOTALMENTE NOVEDOSO Y TAMBIEN CON POTENCIAL APLICACION PRACTICA PARA SU POSTERIOR UTILIZACION EN PROCESOS DE INTERES, INDUSTRIALES O BIOMIMETICOS. PARA ELLO, SE INCORPORARAN Y CARACTERIZARAN DIVERSOS CATIONES METALICOS EN LOS MOFS Y SE REDUCIRAN CONTROLADAMENTE PARA OBTENER ATOMOS AISLADOS O CLUSTERES DE CRECENTE ATOMICIDAD HASTA DIEZ ATOMOS, PARA SU EVALUACION CATALITICA. FINALMENTE, ESTAS ESPECIES METALICAS ULTRAPEQUEÑAS SE COMPARARAN CON OTRAS ESTRUTURAS CATALITICAS METALICAS NO TAN BIEN DEFINIDAS, COMO METALES SOBRE ZEOLITAS, SOLIDOS INORGANICOS Y POLIMEROS, Y TAMBIEN CATALIZADORES ORGANOMETALICOS Y SALES METALICAS QUE SE SABE DESCOMPONEN IN-SITU DURANTE REACCION, Y DONDE SE SOSPECHA QUE LAS ESPECIES ACTIVAS SON ATOMOS AISLADOS O CLUSTERES. POR CARACTERIZACION Y REACTIVIDAD COMPARADA, PODREMOS AHORA CONFIRMAR LA ACTIVIDAD DE LAS ESPECIES ULTRAPEQUEÑAS EN LOS CATALIZADORES NO TAN BIEN DEFINIDOS Y PROCEDER A SU OPTIMIZACION. (Spanish)
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CHEMICAL CATALYSIS ON UNSATURATED METAL ATOMS IS THE BASIS OF MUCH OF THE INDUSTRIAL PROCESSES ON ENERGY GENERATION AND CHEMICAL SYNTHESIS, AND ALSO OF MANY ESSENTIAL REACTIONS FOR LIFE. TRADITIONALLY, THE CATALYTIC ACTIVITY OF THE METAL ATOM IS MODIFIED BY THE ACTION OF A SUPPORT, LIGANDS, OR BY THE JOINT ACTION OF OTHER METAL ATOMS (NANOPARTICLES). HOWEVER, THEY ARE INCREASINGLY EXPERIMENTAL WORKS WHICH SHOW THAT METAL ATOMS, ISOLATED OR IN VERY SMALL NUMBER, LESS THAN 10 ATOMS, ARE EXCELLENT CATALYSTS FOR A WIDE VARIETY OF CHEMICAL REACTIONS, WITHOUT THE NEED FOR ANY OTHER EXTERNAL ADDITIVE._x000D_ TO DATE, THESE CATALYSTS BASED ITS SYNTHESIS IN THE DILUTION, I.E., GREATER SEPARATION OF THE METAL ATOMS BY USING EITHER INERT SURFACES OR DISSOLUTION, IN ORDER TO PREVENT THEIR AGGREGATION, WICH LEADS TO TYPICAL METAL AMOUNTS LESS THAN 0.1% BY WEIGHT. ALTHOUGH STUDIES HAVE MADE IT CLEAR THAT THE CATALYTIC ACTIVITY IS DERIVED EXCLUSIVELY FROM THE ULTRASMALL STRUCTURES, OR EVEN FROM ISOLATED ATOMS, IT IS EXPERIMENTALLY IMPOSSIBLE TO KNOW EXACTLY THE NUMBER OF ATOMS, OXIDATION STATE AND TOPOLOGY OF THE CATALYTICALLY ACTIVE SPECIES, SIMPLY BECAUSE THE CONCENTRATION OF SPECIES IS SO LOW THAT THE MORE ADVANCED EXPERIMENTAL TECHNIQUES SUCH AS ABERRATION CORRECTED MICROSCOPY, X-RAY PHOTOSPECTROMETRY OR SYNCHROTRON TECHNIQUES DO NOT ALLOW TO SOLVE THE STRUCTURES PROPERLY. THEREFORE, THE SPECIFIC CATALYTIC ACTIVITY OF ISOLATED ATOMS AND DEFINED-CLUSTERS IS STILL A CHALLENGE FOR SCIENCE._x000D_ RECENTLY, WE HAVE DESCRIBED SOME METAL-ORGANIC NETWORKS ("METAL ORGANIC FRAMEWORKS", MOFS, FOR ITS ACRONYM IN ENGLISH) CAPABLE OF MEASURING UP TO 15% BY WEIGHT OF METAL ATOMS AND, FOR EXAMPLE, FORMING A CATALYTIC, 0/+1 MIXED VALENCE, QUASI-LINEAR AND CONFINED CLUSTER OF FOUR PALLADIUM ATOMS, WITH PERFECTLY DEFINED ELECTRONIC AND STRUCTURAL PROPERTIES AND WITHOUT ANY CONTAMINATION BY OTHER SPECIES, SINCE THEY ARE OBTAINED IN CRYSTALLINE FORM AND ARE PERFECTLY CHARACTERIZED NOT ONLY BY THE TECHNIQUES NAMED ABOVE BUT ALSO BY X-RAY CRYSTALLOGRAPHY AND BY THEORETICAL CALCULATIONS. THEREFORE, WE CAN NOW MAKE A SYSTEMATIC STUDY OF THE CATALYTIC ACTIVITY OF PERFECTLY DEFINED, LIGAND-FREE ISOLATED METAL ATOMS AND CLUSTERS, WITHOUT STRONG INTERACTIONS FROM THE SUPPORT. THIS PIVOTAL STUDY IS TOTALLY NEW AND ALSO WITH POTENTIAL PRACTICAL APPLICATION FOR SUBSEQUENT USE IN INDUSTRIAL OR BIOMIMETIC PROCESSES OF INTEREST. TO DO SO, THE INCORPORATION AND CHARACTERIZATION OF VARIOUS METAL CATIONS IN THE MOFS WILL BE CARRIED OUT, AND THEN REDUCTION IN A CONTROLLED WAY TO OBTAIN WELL-DEFINED ISOLATED ATOMS OR METAL CLUSTERS OF CRECENT ATOMICITY, UNTIL TEN ATOMS, FOR COMPARATIVE CATALYTIC EVALUATION. FINALLY, THESE ULTRASMALL METAL SPECIES WILL BE COMPARED WITH NO SO-WELL DEFINED METAL CATALYSTS SUCH AS METALS ON ZEOLITES, INORGANIC SOLIDS AND POLYMERS, AND ALSO WITH ORGANOMETALLIC AND METAL SALT CATALYSTS THAT ARE KNOWN TO DECOMPOSE DURING REACTION, AND WHERE IT IS SUSPECTED THAT THE ACTIVE SPECIES ARE ISOLATED ATOMS OR CLUSTERS. BY COMPARISON OF THE CHARACTERIZATION AND REACTIVITY, IT WILL BE NOW POSSIBLE TO CONFIRM THE ACTIVITY OF THE ULTRASMALL METAL SPECIES AND OPTIMIZE THE CATALYSTS. (English)
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LA CATALYSE CHIMIQUE SUR DES ATOMES MÉTALLIQUES NON SATURÉS EST LA BASE D’UNE BONNE PARTIE DES PROCESSUS INDUSTRIELS DE PRODUCTION D’ÉNERGIE ET DE SYNTHÈSE CHIMIQUE, AINSI QUE DE NOMBREUSES RÉACTIONS ESSENTIELLES POUR LA VIE. TRADITIONNELLEMENT, L’ACTIVITÉ CATALITIQUE DE L’ATOME MÉTALLIQUE EST MODULÉE PAR L’ACTION DU SUPPORT, DES LIGANDS, OU PAR L’ACTION CONJOINTE DE NOMBREUX AUTRES ATOMES MÉTALLIQUES (NANOPARTICULA). Cependant, TOUS LES TRAVAILS EXPÉRIMENTAUX qui démontrent que nous sommes harcelés ou dans un très petit nombre de métaux, moins de 10 volumes, sont d’excellents catalisateurs pour une grande variété de réactions chimiques, sans la nécéité des SUPPORTS, des ligands ou d’autres ADITIVES EXTERNELLES._x000D_ HAS THE DATE, ces catalisateurs Basy VOTRE SINTESIS en dilution, EST DÉCRE, DANS LE PLUS POSIBLE SEPARATION DES ATHOMES MÉTALIQUES, NOUS SONT SUR LES SUPERFICIES INERTES OU EN DÉLISION, POUR DISPONIBLES L’agrégation ET AVEC LES Qantités MALICALES SANS 0,1 % en poids. BIEN QUE LES ÉTUDES MONTRENT CLAIREMENT QUE L’ACTIVITÉ CATALITIQUE PROVIENT EXCLUSIVEMENT DE STRUCTURES ULTAPEQUEÑAS, MÊME D’ATOMES ISOLÉS, IL EST IMPOSSIBLE, EXPÉRIMENTALEMENT, DE CONNAÎTRE EXACTEMENT LE NOMBRE D’ATOMES, L’ÉTAT D’OXYDATION ET LA TOPOLOGIE DES ESPÈCES CATALITICAS, TOUT SIMPLEMENT PARCE QUE LA CONCENTRATION DES ESPÈCES EST SI FAIBLE QUE LES TECHNIQUES EXPÉRIMENTALES LES PLUS AVANCÉES TELLES QUE LA MICROSOCOPIE D’ABERRATION CORRIGÉE, LA RADIOGRAPHIE PHOTOESPECTROMETRIA OU LES TECHNIQUES DE SYNCROTRON NE PERMETTENT PAS DE RÉSOUDRE CORRECTEMENT LES STRUCTURES. Pour cette raison, l’ACTIVITÉ catalytique SPÉCIFIQUE DES Atomes ET Clusters définis est un défi pour SCIENCE._x000D_ récient, WE descrite QUE certas REDES METAL-organiqueas («cadres ORGANIQUES MÉTAUX», MOFs, pour leurs Sigls EN FRANÇAIS) Ils sont capables d’incoporer 15 % en poids d’Atomas métalliques et, par exemple, forment des grappes métalliques de quatre palettes, Catalitique, MIXTA VALENCE 0/+ 1, Qasi-linéal ET CONFINÉ, avec une PROPRIÉTÉ ÉLECTRONIQUE ET STRUCTURALE PERFECTURELLE DÉFINÉES ET SANS CONTAMICTION D’AUTRES ESPÈCES, ET À OBTREZ EN FORMATION DE Cristaline ET PERFECTIVES NON MEASURES TECHNIQUES ARRIBÉES QU’IL EST OU ÊTRE EN Cristalografia des calculs RAYS X ET BY TEORIC. PAR CONSÉQUENT, NOUS POUVONS MAINTENANT EFFECTUER UNE ÉTUDE SYSTÉMATIQUE DE L’ACTIVITÉ CATALITIQUE DE DIFFÉRENTS ATOMES MÉTALLIQUES ISOLÉS ET DE GRAPPES ULTRA-PETITES PARFAITEMENT DÉFINIES, EXEMPTES DE LIGANDS ET SANS INTERACTION FORTE AVEC LE SUPPORT. CETTE ÉTUDE FONDAMENTALE EST TOTALEMENT NOUVELLE ET AVEC UNE APPLICATION PRATIQUE POTENTIELLE POUR SON UTILISATION ULTÉRIEURE DANS DES PROCESSUS D’INTÉRÊT INDUSTRIEL OU BIOMIMÉTIQUE. À CETTE FIN, DIVERS CATIONS MÉTALLIQUES SERONT INCORPORÉS ET CARACTÉRISÉS DANS LES MOF ET SERONT RÉDUITS DE MANIÈRE CONTRÔLÉE POUR OBTENIR DES ATOMITÉS ISOLÉES OU DES GRAPPES D’ATOMIQUE CRÉCENTE JUSQU’À DIX ATOMES, POUR L’ÉVALUATION CATALITIQUE. ENFIN, CES ESPÈCES DE MÉTAUX UV SERONT COMPARÉES À D’AUTRES STRUCTURES MÉTALLIQUES MOINS BIEN DÉFINIES CATALITIQUES, TELLES QUE LES MÉTAUX SUR LES ZÉOLITES, LES SOLIDES INORGANIQUES ET LES POLYMÈRES, AINSI QUE LES CATALYSEURS ORGANOMÉTALIQUES ET LES SELS MÉTALLIQUES CONNUS POUR SE DÉCOMPOSER IN SITU PENDANT LA RÉACTION, ET OÙ LES ESPÈCES ACTIVES SONT SOUPÇONNÉES D’ÊTRE DES ATOMES OU DES GRAPPES ISOLÉS. PAR CARACTÉRISATION ET RÉACTIVITÉ COMPARATIVE, NOUS POUVONS MAINTENANT CONFIRMER L’ACTIVITÉ DES ESPÈCES UV DANS LES CATALYSEURS MOINS BIEN DÉFINIS ET PROCÉDER À LEUR OPTIMISATION. (French)
2 December 2021
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CHEMISCHE KATALYSE AUF UNGESÄTTIGTEN METALLATOMEN IST DIE GRUNDLAGE EINES GUTEN TEILS DER INDUSTRIELLEN PROZESSE DER ENERGIEERZEUGUNG UND DER CHEMISCHEN SYNTHESE SOWIE VIELER LEBENSWICHTIGER REAKTIONEN. TRADITIONELL WIRD DIE KATALITISCHE AKTIVITÄT DES METALLATOMS DURCH DIE WIRKUNG DER STÜTZE, LIGANDEN ODER DURCH DIE GEMEINSAME AKTION VIELER ANDERER METALLATOME (NANOPARTICULA) MODULIERT. Jedoch MEHR EXPERIMENTAL WORKS, die zeigen, dass wir belästigt sind oder in einer sehr geringen Anzahl von Metallen, weniger als 10 Volumina, sind ausgezeichnete Katalysatoren für eine Vielzahl von chemischen Reaktionen, ohne die Notwendigkeit von SUPPORTEN, Liganden ODER ANDERE EXTERNAL ADITIVES._x000D_AS THE DATE, diese Cataliser Basy YOUR SINTESIS in Verdünnung, IST zu decre, IN DER MOST POSIBLE SEPARATION DER METALIISCHEN ATHOMES, wir sind auf INERT SUPERFICIES oder in der Disolution, um die Aggregation und mit den MALICAL-Qantitäten über 0,1 % im Gewicht. OBWOHL STUDIEN DEUTLICH MACHEN, DASS DIE KALITISCHE AKTIVITÄT AUSSCHLIESSLICH AUS ULTAPEQUEÑAS-STRUKTUREN STAMMT, AUCH ISOLIERTE ATOME, IST ES EXPERIMENTELL UNMÖGLICH, GENAU DIE ANZAHL DER ATOME, OXIDATIONSZUSTAND UND TOPOLOGIE DER CATALITICAS-ARTEN ZU KENNEN, EINFACH WEIL DIE ARTENKONZENTRATION SO GERING IST, DASS DIE FORTSCHRITTLICHSTEN EXPERIMENTELLEN TECHNIKEN WIE DIE KORRIGIERTE ABERRATIONSMIKROSKOPIE, RÖNTGENPHOTOESPECTROMETRIA ODER SYNCROTRONTECHNIKEN NICHT DIE RICHTIGE LÖSUNG DER STRUKTUREN ERMÖGLICHEN. Aus diesem Grund ist die katalytische ACTIVITY SPECIFIC OF ISSUED Atomes UND bestimmte Cluster eine Herausforderung für SCIENCE._x000D_ reciently, WE descrite THAT certas REDES METAL-Organicas („METAL ORGANIC Frameworks“, MOFs, für ihre Sigls IN ENGLISH) Sie sind in der Lage, 15 % Gewicht von metallischen Atomas und, zum Beispiel bilden metallische Cluster von vier Paletten, Catalitic, MIXTA VALENCE 0/+ 1, Qasi-lineal und CONFINED, mit ELEKTRONISCHE UND STRUKTURAL PROPERTY PERFECTLY DEFINED UND OHNE KONTAKTION VON ANDEREN SPEZIEDEN, UND IN Cristaline FORMATIONEN UND GESCHÄFTIGKEITEN NICHT ONLY MEASURE DER TECHNISCHE ARRIBATED WHERE IN Cristalografia von RAYS X und BY TEORIES zu sein. DAHER KÖNNEN WIR NUN EINE SYSTEMATISCHE UNTERSUCHUNG DER KATALITISCHEN AKTIVITÄT VERSCHIEDENER ISOLIERTER METALLATOME UND PERFEKT DEFINIERTER ULTRAKLEINER CLUSTER DURCHFÜHREN, FREI VON LIGANDEN UND OHNE STARKE INTERAKTIONEN MIT DER UNTERSTÜTZUNG. DIESE GRUNDLEGENDE STUDIE IST VÖLLIG NEU UND AUCH MIT POTENTIELLER PRAKTISCHER ANWENDUNG FÜR IHRE ANSCHLIESSENDE ANWENDUNG IN PROZESSEN VON INTERESSE, INDUSTRIE ODER BIOMIMETIK. ZU DIESEM ZWECK WERDEN VERSCHIEDENE METALLKATIONEN IN DIE MOFS INTEGRIERT UND CHARAKTERISIERT UND WERDEN KONTROLLIERT REDUZIERT, UM ISOLIERTE ATOMITIES ODER CLUSTER VON CRECENT-ATOMITÄT BIS ZU ZEHN ATOME FÜR DIE KATALITISCHE AUSWERTUNG ZU ERHALTEN. SCHLIESSLICH WERDEN DIESE UV-METALLARTEN MIT ANDEREN NICHT SO GUT DEFINIERTEN METALLSTRUKTUREN CATALITICAS VERGLICHEN, WIE Z. B. METALLE AUF ZEOLITEN, ANORGANISCHEN FESTSTOFFEN UND POLYMEREN SOWIE ORGANOMETALE KATALYSATOREN UND METALLSALZE, DIE BEKANNTERMASSEN WÄHREND DER REAKTION VOR ORT ABGEBAUT WERDEN UND BEI DENEN AKTIVE ARTEN ALS ISOLIERTE ATOME ODER CLUSTER VERMUTET WERDEN. DURCH CHARAKTERISIERUNG UND VERGLEICHENDE REAKTIVITÄT KÖNNEN WIR NUN DIE AKTIVITÄT DER UV-ARTEN IN DEN NICHT SO GENAU DEFINIERTEN KATALYSATOREN BESTÄTIGEN UND IHRE OPTIMIERUNG FORTSETZEN. (German)
9 December 2021
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Valencia
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Identifiers
CTQ2017-86735-P
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